【摘 要】
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采用溶胶-凝胶法制备了一系列LaxFeyOz/MCM-41负载型脱硫剂和LaxFeyOz非负载型脱硫剂。考察了脱硫剂组成、温度、空速、气体组成、反应器类型和载体对脱硫剂脱硫性能的影响。
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采用溶胶-凝胶法制备了一系列LaxFeyOz/MCM-41负载型脱硫剂和LaxFeyOz非负载型脱硫剂。考察了脱硫剂组成、温度、空速、气体组成、反应器类型和载体对脱硫剂脱硫性能的影响。当入口处硫化氢的体积百分数为0.86%时，50%LaxFeyOz/MCM-41（La:Fe=1:2）的突破硫容可达7.94g硫/100g脱硫剂，是理论硫容的63.9%。十次连续脱硫-再生循环试验结果表明，50%LaxFeyOz/MCM-41（La:Fe=1:2）是出色并且稳定的脱硫剂。同时对反应前后的脱硫剂进行了以下表征：BET比表面积、高分辨率透射电镜（HRTEM）、X射线衍射（XRD）和X射线光电子能谱（XPS）。发现钐基脱硫剂（负载在MCM-41或者SBA-15的SmMeOx，Me=Fe, Zn, Co）在硫化和再生阶段均可产生单质硫（由飞行时间质谱（TOF-MS）证实），并经单纯的氧化钐脱硫剂的脱硫-再生循环实验证实了单质硫的产生是钐元素的作用。提出了等效孔模型来描述反应气H2S在尖晶石型氧化物/SBA-15脱硫剂上的动力学特征。化学反应的表观速率常数和扩散系数对温度的依赖关系用阿伦尼乌斯公式表示。对于LaFeO3/SBA-15，基于脱硫的实验数据求得化学反应的表观活化能（Ea）和扩散活化能（Ed）分别为26.99和44.00kJ·mol-1。
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