【摘 要】
：
分子电子学从研究单个分子的电学性质入手,为设计开发具有应用价值的功能化分子器件提供理论基础。要实现纳米尺度下单分子电输运性质的精确测量,稳定高效的测量技术是前提。发展至今,已开发出多种高效可靠的单分子电学测量技术,例如机械可控裂结技术（Mechanically Controllable Break Junction,MCBJ）和扫描隧穿裂结技术（Scanning Tunneling Microsc
论文部分内容阅读
分子电子学从研究单个分子的电学性质入手,为设计开发具有应用价值的功能化分子器件提供理论基础。要实现纳米尺度下单分子电输运性质的精确测量,稳定高效的测量技术是前提。发展至今,已开发出多种高效可靠的单分子电学测量技术,例如机械可控裂结技术（Mechanically Controllable Break Junction,MCBJ）和扫描隧穿裂结技术（Scanning Tunneling Microscope Break Junction,STM-BJ）。它们已广泛应用于分子电子学前沿基础研究,也为从分子尺度研究物质物理化学现象提供了新思路。除了关注分子本身的结构性质等决定电输运性质的内部因素,研究环境等外部因素对单分子电学性质的影响,为理解分子电输运机制及功能化分子器件的开发提供了理论支持。因此本研究从溶剂环境调控及金属-有机杂合体系的角度出发,探究内外因素对于分子电输运性质的影响。本研究依托于实验室自主研发的单分子电学测量及数据统计分析方法,深入探究了溶剂与分子间相互作用对分子电输运性质的影响,提供了一种调控单分子电输运性质的新方法。同时,为了实现环境控制下的单分子电学测量,我们了发展STM-BJ方法,自主设计搭建了一套气相环境可控的扫描隧穿裂结（Gas-phase Environmental Controllable Scanning Tunneling Microscope Break Junction,GEC-STM）装置,测量了无法在空气中保存的金属-有机杂合分子的电学性质。主要研究内容简介如下:1.基于MCBJ测试平台,测量了寡聚苯乙炔分子在不同极性的溶剂中的电输运性质,发现对比于均三甲苯,分子在四氢呋喃中电导提高了将近十倍,且在不同比例的混合溶剂中,分子电导与极性溶剂的比例呈正相关。通过与类似分子的对比试验发现,这种溶剂调控现象不仅与溶剂相关,还与分子的锚定基团相关。进一步利用DFT理论计算构建了合理的分子模型,分析了溶剂-分子相互作用影响分子电输运性质中锚定基团的影响,发现只有在弱耦合的分子结中,溶剂分子能够通过静电相互作用力改变分子前线轨道能量,从而调控分子电输运性质。证明了溶剂调控是一种控制分子电导有序变化的有效方法。2.为研究环境敏感的分子体系的电输运性质,将气氛环境控制系统与实验室自主研发的STM测试系统相结合,开发出GEC-STM测试平台,实现了分子电学测量中对于气氛环境的精准控制,为环境敏感的分子体系提供了电学测量手段。3.利用GEC-STM测试平台,对一系列含四键钼中心的金属-有机杂合分子进行分子电输运性质表征,证实了 d（δ）-p（π）共轭体系对单分子电输运能力的增强作用。结合理论计算提出合理的简化分子结构模型,模拟计算了分子前线轨道及其在电输运过程中的作用,解释了 d（δ）-p（π）共轭体系增强电导的内在原因,即四键钼中心提供的δ轨道参与了电荷输运,减小了分子结的HOMO-LUMO间隙。
其他文献
唐氏综合征（Down syndrome,DS）是最为常见的染色体异常疾病,DS患者由于额外多出一条完整的或部分拷贝的21号染色体,表现出严重的发育迟缓和智力障碍。DS患者在40岁后开始出现阿尔茨海默氏症（Alzheimer’s disease,AD）样病理特征,提示21号染色体编码表达的基因可能参与调控AD疾病的发生和发展。USP25是由人21号染色体基因编码表达的泛素特异性蛋白酶,在蛋白质代谢及
目前,CHB患者主要使用核苷（酸）类似物（NAs）和干扰素（I FN）进行抗病毒治疗,由于IFN存在许多副作用,多数患者会选择N As治疗。肝内ccc DNA是慢性HBV持续感染的原因,导致CHB患者需要长期甚至终生服用NAs类药物。虽然肝内ccc DNA的彻底清除可能最为接近病毒学治愈状态,但是对ccc DNA的检测需要通过肝组织活检,这在临床上无法普遍开展。临床常用的监测抗病毒治疗疗效指标如H
5-羟甲基糠醛（5-Hydroxymethylfurfural,HMF）被认为是最具应用前景的生物质基平台分子之一,以HMF为原料可以制备一系列高附加值的化学品、材料及液体燃料。近年来HMF选择性加氢产物2,5-呋喃二甲醇（2,5-Bis（hydroxymethyl）furan,BHMF）受到越来越多的关注,其可作为一种新型的单体合成多种聚合材料、人造纤维和药物等。HMF分子中具有多种活性官能团,
位于海陆交错带的滨海湿地具有重要的生态经济和科学研究价值,也是最为脆弱的生态系统之一。全球气候变化和外来物种入侵是影响滨海湿地的两个重要因素。其中,海平面上升直接威胁滨海湿地的存亡,外来物种互花米草（Spartina alterniflora）入侵严重危害滨海湿地生态系统的平衡及可持续发展。滨海湿地的地表高程变化和沉积物垂直淤积速率决定了它能否应对海平面上升,也影响滨海湿地的发展。因此,了解互花米
核受体超家族是一类重要的转录因子,分为经典核受体、孤儿核受体和被领养的孤儿核受体三种类型。内分泌激素作为内源性配体,可与经典的核受体相结合,并且能够调节相应核受体的转录活性。雌激素相关受体（ERRs）是一类不依赖配体自身处于激活状态的转录因子,属于孤儿核受体亚家族中的一员,包含α、β、γ三种亚型,在许多生理进程中发挥作用。ERRs与雌激素受体（ERs）高度同源,但不被雌激素激活。后续研究发现一些合
目的:基于抑制血管生成及血管正常化为治疗目的的靶向药物贝伐珠单抗自上市以来在晚期转移性结直肠癌的治疗中发挥着重要作用,而目前还没有较好反应贝伐珠单抗药物疗效的生物标志物用于指导临床用药。本研究的目的旨在寻找一种经济便捷的生物标记物用于预测贝伐珠单抗的治疗效果。方法:本研究回顾了 2012年-2018年就诊于厦门大学附属第一医院的转移性结直肠癌病人的临床资料,共入组93名患者,其中一线治疗为贝伐珠单
水体中DOC及其同位素的研究对了解水体中浮游植物的光合作用、生物的代谢和细菌的活动等具有重要的意义。国内关于DOC的研究方法已经趋于成熟,但是对DOC碳同位素的研究方法却鲜见报道。本文按照氧化难易程度选取了五种不同的化合物（咖啡因、葡萄糖、邻苯二甲酸、乙酸钾以及腐殖酸）配置DOC标准溶液。分别利用高温氧化法和湿化学氧化法测定其DOC标准溶液的含量及其δ13C值。确定高温氧化法最优的实验条件,并进行
胃癌的发病率和死亡率高,发病机理复杂,进一步阐明胃癌发生发展的分子机制,寻找新的胃癌治疗分子靶点迫在眉睫。GIPC,即G蛋白信号调节体-Gα相互作用蛋白C端,在蛋白的流动、内吞作用和受体聚集方面发挥重要作用。近年来研究发现GIPC1可调节肿瘤的发生和转移,是潜在的新的肿瘤靶标。而关于GIPC1在胃癌发生发展中的作用尚不清楚。本研究旨在探明GIPC1与胃癌之间的相关性,探究GIPC1对胃癌细胞增殖和
考虑到化石资源的不可再生性及其产生的环境污染问题,加大对清洁可再生替代性能源的开发与利用是未来发展的大势所趋。木质纤维素生物质是自然界中储量最为丰富的可再生资源,也是唯一可完全替代化石资源制备液体燃料、能源材料、大宗或高附加值化学品的绿色原料。经生物炼制工艺将其转化为平台分子并进行高值化利用的技术路线已成为当前能源化工领域的研究热点。其中,乙酰丙酸（Levulinic acid,LA）就是其低成本
多肽由蛋白质分解所得,生物功能极为丰富。我国海洋生物资源十分丰富,以多肽作为切入点对海洋生物资源进行研究有着很好的应用前景。河鲀肌肉富含蛋白质,本文以菊黄东方鲀（Takifugu flavidus）肌肉作为原材料,以酶解液的水解度为指标,进行蛋白酶的筛选实验及单因素实验和响应面试验,得出最优酶解工艺:风味蛋白酶,55℃、pH 7、加酶量4521.96 U/g、料液比1:10（g/mL）,酶解4.5