论文部分内容阅读
多溴联苯醚(Polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)因其优异的阻燃性能而成为生产量最高的溴代阻燃剂(Brominated flame retardants,BFRs)。近年来,部分PBDEs由于具有持久性有机污染物的特性受到限制生产和使用,四溴双酚A(Tetrabromobisphenol A,TBBPA)和六溴环十二烷(Hexabromocyclododecane,HBCD)作为替代物成为BFRs的主流产品。目前,溴代阻燃剂对土壤生态系统的毒性效应的研究尚不完善,为此本研究选择4种典型BFRs为研究对象,包括:2,2,4,4-四溴联苯醚(2,2,4,4-tetrabromodiphenyl ether,BDE-47)毒性较高的PBDEs同系物之一、十溴联苯醚(Decabromodiphenyl ether,BDE-209)唯一被允许生产的PBDEs同系物单体、TBBPA和HBCD,开展4种BFRs对赤子爱胜蚓的毒性效应研究,不仅为这4种BFRs的毒性效应提供基础数据,还可以为工业生产提供有价值的参考资料。 本论文采用人工土壤法,从个体、酶活和基因表达三个层面研究了BDE-47暴露14d和42 d对赤子爱胜蚓的毒性效应。同时还从个体和基因表达两个角度比较了BDE-47、BDE-209、TBBPA和HBCD暴露14 d对赤子爱胜蚓的毒性效应。研究结果如下: 1、BDE-47对赤子爱胜蚓的毒性效应研究 1)个体层面 在BDE-4714d的暴露毒性试验中,随着BDE-47暴露浓度的增加,蚯蚓的生长抑制率显著升高,并且具有剂量效应关系(p<0.01)。 2)酶活层面 在BDE-47暴露14d和28 d时,CAT活性被诱导上升并且具有显著性差异(p<0.01),42 d时,处理组与对照组相比,CAT活性无显著性差异;GST活性变化不显著(p>0.05)。 3)基因层面 BDE-47暴露14d后,随着BDE-47暴露浓度的增加,SOD基因表达量显著上调,并且在400 mg/kg dw染毒组达到最大值(3.84倍,p<0.01);Hsp70的基因表达量随着BDE-47暴露浓度的增加被诱导下调,并且变化趋势相似,与对照组相比,在100、200和400 mg/kg dw染毒组都具有显著性差异(p<0.05)。CAT基因表达水平,在14d时呈现抑制效应(p<0.01),在28 d基因表达水平上调(200mg/kg dw,p<0.05),42 d时基因表达水平无显著性变化。GST基因表达水平,在14、28、42 d时整体呈现诱导效应,并且差异显著(p<0.05)。随着暴露时间的增加,低毒处理组的CAT和GST基因表达水平逐渐下调至低于对照组的水平,高毒处理组的CAT和GST基因表达量仍高于对照组水平。 2、BDE-209对赤子爱胜蚓的毒性效应研究 在毒性暴露14 d后,随着浓度的增加,BDE-209各处理组与对照组相比,生长抑制率和SOD、CAT、GST、Hsp70基因表达量的变化均无显著性差异。 3、TBBPA对赤子爱胜蚓的毒性效应研究 随着TBBPA暴露浓度的增加,TBBPA各处理组与对照组相比,生长抑制率明显高于对照组。SOD基因的表达呈现诱导效应,并在50 mg/kg dw处理组达到最大值(1.77倍,p<0.01);GST基因的表达也呈现诱导效应,在400 mg/kg dw处理组(8.73倍,p<0.01)诱导效应明显;Hsp70基因的表达呈现诱导效应,在50、100和200 mg/kg dw处理组诱导效应明显(2.19倍,p<0.01;2.17倍,p<0.01;2.16倍,p<0.01);CAT基因表达量的变化没有显著差异。 4、HBCD对赤子爱胜蚓的毒性效应研究 在14 d暴露期内,随着浓度的增加,HBCD各处理组与对照组相比,生长抑制率没有显著差异,SOD基因的表达在400 mg/kg dw处理组(2.06倍,p<0.01)呈现出诱导效应;Hsp70基因的表达只有在400 mg/kg dw处理组(2.16倍,p<0.01)呈现出诱导效应,CAT和GST基因表达量的变化没有显著差异。 5、BDE-47、BDE-209、TBBPA和HBCD对赤子爱胜蚓毒性效应比较 1)生长抑制作用:相同暴露浓度下BDE-47对赤子爱胜蚓的毒性效应最明显,次之是TBBPA,BDE-209和HBCD无显著性影响。 2) SOD、CAT和GST基因表达量的变化表明:BDE-47对赤子爱胜蚓的毒性效应最大,次之是TBBPA,HBCD和BDE-209毒性效应最小。而4种BFRs对Hsp70基因表达量影响的模式不同,BDE-47对其影响呈现抑制效应,TBBPA和HBCD对其影响呈现诱导效应。 综合比较4种BFRs对赤子爱胜蚓生长抑制率和基因表达量的影响,4种物质毒性效应大小的顺序为:BDE-47>TBBPA>BDE-209,HBCD。由于BDE-209可降解为毒性更高的低溴代联苯醚以及结合赤子爱胜蚓急性毒性试验结果,可推知:在这4种溴代阻燃剂中,HBCD的生产和使用对土壤生态系统的不利影响是最小的。