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微观尺度下，碳纳米管以其独特的物理、化学性质，在光学、电学等微纳器件领域表现出极大的应用优势。然而，在宏观尺度下，碳纳米管的聚集体，如碳纳米管纤维、碳纳米管薄膜，却受制于常规的制备过程而失去了碳纳米管的优越性。可纺丝碳纳米管阵列以其简单、干态、取向和无损等制备碳纳米管宏观聚集体的特点而具有极大的科研和应用价值。从可纺丝阵列直接得到的碳纳米管聚集体，具有取向、柔性及多级界面等特点，特别适合于未来基于微观-宏观界面的柔性电子器件。本论文首先以可纺丝碳纳米管阵列为前驱体，调控可纺丝碳纳米管阵列的结构并探讨纺丝机理，随后以碳纳米管薄膜与纤维为基础，探索碳纳米管宏观聚集体在光伏器件，非挥发记忆存储器件等领域的应用。主要的研究结果可以概括为以下几个方面: 1.可纺丝碳纳米管阵列结构调控与纺丝机理:通过调控催化剂前处理过程中H2含量，实现了双壁管平均管径由4.7 nm下降至3.6 nm，进一步采用低浓度的碳源生长碳纳米管阵列，得到单壁管阵列;生长过程中通入CO2，得到平均管径达8.5 nm的双壁管阵列。基于实验与逻辑推理，得出合适的阵列数密度是阵列具有纺丝性的基础，而阵列与基底间较弱的作用力是纺丝性良好的重要条件。 2.碳纳米管取向薄膜在太阳能电池方面:碳纳米管与硅形成的微观-宏观界面，对光生载流子在此界面的分离、输运有重要影响，当光生载流子产生超过碳-硅界面输运能力后，会产生反常的电流电压曲线。通过优化光生载流子在碳-硅界面处的分离与输运，并引入减反层，可将电池的短路电流密度从24.3 mA/cm2提升至35.6 mA/cm2，进一步采用硝酸掺杂后，电池的最终效率可从7％提升至13.1％。 3.碳纳米管纤维用于非挥发记忆存储器件:通过调整氧化石墨烯水溶液的pH值，可以调控氧化石墨烯在水溶液中的聚集状态。低pH值溶液中的氧化石墨烯易于团聚，形成无序结构。通过溶液法，将无序的氧化石墨烯组装于碳纳米管纤维表面并热处理还原。在电压激励下，碳纳米管纤维与石墨烯界面之间，以及石墨烯片层的界面之间，可以产生可逆的电学开关效应。器件的开关比可达109，开关速率可达3 ms，开关寿命可达500次。 4.柔性可穿戴纤维状钙钛矿太阳能电池:碳纳米管纤维的多级界面，适合于无机矿物在其表面组装包裹。通过溶液法，制备完成基于碳纳米管纤维的双股加捻钙钛矿太阳能电池。采用聚合物封装后，电池最高效率可达3.03％，弯折1000次下仍可以保持原始的效率，且在空气中的稳定性大于96小时。