【摘 要】
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氢能是一种理想的清洁能源载体，它具有资源丰富、高发热量等众多优点，是化石燃料很好的替代者。然而，由于氢的制备和存储工艺发展尚不成熟且成本昂贵，还无法实现规模化的商业应用
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氢能是一种理想的清洁能源载体，它具有资源丰富、高发热量等众多优点，是化石燃料很好的替代者。然而，由于氢的制备和存储工艺发展尚不成熟且成本昂贵，还无法实现规模化的商业应用。近年来，水合肼(N2H4·H2O)因高储氢量、易存储、安全性能好而成为储氢材料方面的研究热点。目前，N2H4·H2O分解制氢体系的研究主要围绕两方面展开:首先，即时响应式产氢系统需要高效催化剂来快速引发和控制反应过程，因此，研制高效、廉价、耐久性的催化剂是N2H4·H2O制氢体系的核心;此外，N2H4·H2O分解过程具有产氢和产氨两条路径，极其复杂，而制氢方面的应用需要其分解反应完全朝着制氢方向进行，因此，动力学规律的研究是N2H4·H2O制氢体系实用化的关键。本论文围绕以上两方面问题开展了以下工作: (1)采用化学还原法制备了一系列Ni-B、Ni-Mo-B和Ni-Mo-B/La(OH)3催化剂，并考察了催化剂作用下N2H4·H2O的分解制氢性能。通过在Ni-B催化剂中适量引入Mo元素和La元素显著改善了催化剂的催化制氢动力学和选择性，在50℃，添加2M NaOH的条件下，55wt％ Ni-Mo-B/La(OH)3催化剂对N2H4·H2O分解的转化频率为13.3h-1，制氢选择性达到100％。此外，本工作还研究了温度和NaOH浓度对反应速率的影响，并对催化剂进行了耐久性测试。 (2)采用共沉淀法制备了一系列Ni/CeO2、Ir/CeO2和Ni100-XIrX/CeO2介孔催化剂，并考察了这些催化剂对N2H4·H2O的分解制氢性能的影响。将少量贵金属Ir通过合金化引入Ni/CeO2催化剂进而制备的Ni100-XIrX/CeO2具有优异的综合催化性能。50℃，添加0.5M NaOH条件下，Ni91Ir9/CeO2催化剂对N2H4·H2O分解的转化频率为97h-1，制氢选择性达为100％。其次，本工作还研究了催化剂寿命以及温度、NaOH浓度、循环次数对反应动力学的影响。
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