锂铁氢氧铁硒系列超导晶体的合成、调控和物性研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院物理研究所) | 被引量 : 1次 | 上传用户:liuyong19840815
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对高温超导机理的解释,是物理学中一个非常吸引人的课题。近年来广受关注的铁硒基超导,因具有较大的Tc变化范围和丰富的物理性质,已成为我们探索高温超导机理的一个典型实验载体。与其他类型高温超导相比,铁硒基高温超导既有许多与之相似的性质,又有其特有现象,例如无空穴型费米面。这些都值得我们去深入研究。铁硒基超导的Tc深受铁硒层间距影响。在Tc较高的铁硒基超导里,AxFe2-ySe2往往伴生着K2Fe4Se5绝缘相,通常难以得到纯超导相,表观物性复杂,超导体积分数较小;而铁硒单层薄膜对环境十分敏感,不便于保存,使得可进行的非原位实验测量受限。所以,一种新的铁硒基材料急需合成出来。而中科大陈仙辉组发现的锂铁氢氧铁硒新高温超导体,恰好可以成为这样一种材料。我们课题组近年来对锂铁氢氧铁硒展开了广泛研究,本论文研究工作在此基础上展开,主要研究内容如下:(1)开发并使用离子插层法,以(1 0 1)取向的二元铁硒单晶作为母体,合成了系列具有择优取向的不同Tc的锂铁氢氧铁硒晶体。其晶粒排布沿(h 0 l)方向,这一点与离子交换法合成的样品不同。我们对系列样品进行了结构和物性测量,得到的相图与之前粉末样品的相图类似。由于我们的样品晶格c方向凸显出来,所以可以进一步优化合成以方便今后对c方向性质的测量,进而有助于我们对铁硒基超导机理的研究。现在已经进行的尝试,是用沙浴法合成晶粒更大的样品。(2)完善了锂铁氢氧铁硒体系的电子相图,首次发现锂铁氢氧铁硒的中存在电子相分离现象。这是本文的一个重点。超导相或正常态区域与反铁磁相的相分离现象可能与高温超导的起源有重要联系。然而,在锂铁氢氧铁硒中出现在Tc以上的反铁磁相是否是材料的本征性质仍存在疑问。在本文中,我们将锂铁氢氧铁硒从不超导到Tc=41K的系列单晶样品做了一个系统的研究。我们发现一些超导及非超导(Tc<38 K且晶格参数c<9.27?)的样品的静磁化强度在125K附近出现一个明显的下跌。我们证实了这个反铁磁信号是锂铁氢氧铁硒的本征性质。这样,我们的发现证实了在锂铁氢氧铁硒中有着反铁磁相与超导相或正常态的介观到宏观共存,并指出这种共存是一种类似在铜基和铁基高温超导里看到的电子相分离。可是,在有些样品里,尤其是在Tc>38K的样品里,却看不到反铁磁转变。这是因为这些样品发生的是微观相分离,其相分离尺度太小而无法用宏观磁测量手段探测到。对于具有最佳Tc的锂铁氢氧铁硒样品,在和反铁磁转变Tafm相近的温度处有二维反铁磁涨落,说明在高Tc42 K)的锂铁氢氧铁硒样品中,微观静态相分离基本消失。这样,我们得到了锂铁氢氧铁硒体系的完整相图,并发现了与高温超导的潜在物理有关的关键信息。(3)对锂铁氢氧铁硒进行过渡族金属元素掺杂的研究。过渡金属元素的3d电子往往对超导有着重要的影响。我们尝试使用水热离子交换法,在锂铁氢氧铁硒单晶样品中掺入锰,以取代样品中的部分铁。结合电子能量损失谱(EELS)、高分辨电子显微镜分析,确认了锰已进入锂铁氢氧铁硒晶格中。由于在前两项工作中已经摸索出了控制样品品质的方法,所以掺锰的不同Tc样品都具有较陡的超导转变,且没有杂相。随着锰掺杂量的增加,样品的超导转变温度先略有下降,之后又有回升,Tc呈V型变化。其晶格参数c也有类似的V型变化趋势。我们推测锰是通过调制晶格参数c来调制超导转变温度的。
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