【摘 要】
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贵金属纳米催化剂广泛应用于工业催化中,其催化活性很大程度上依赖于颗粒尺寸。降低颗粒尺寸也有利于暴露更多活性位点以提高原子经济性。许多催化反应需要在高温条件下进行,而且在催化反应中也常伴有剧烈的热效应,导致金属纳米颗粒发生团聚烧结现象并失活。提高催化剂的热稳定性是提高催化剂使用寿命、降低成本的直接手段,对其实际应用有重要促进作用。研究影响催化剂长大失活的因素对设计更高活性和更长寿命的纳米贵金属催化剂
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贵金属纳米催化剂广泛应用于工业催化中,其催化活性很大程度上依赖于颗粒尺寸。降低颗粒尺寸也有利于暴露更多活性位点以提高原子经济性。许多催化反应需要在高温条件下进行,而且在催化反应中也常伴有剧烈的热效应,导致金属纳米颗粒发生团聚烧结现象并失活。提高催化剂的热稳定性是提高催化剂使用寿命、降低成本的直接手段,对其实际应用有重要促进作用。研究影响催化剂长大失活的因素对设计更高活性和更长寿命的纳米贵金属催化剂有重要的理论价值和实际意义。本文选择纳米Au为模型材料,在控制Au纳米颗粒粒径、分布以及烧结气氛的前提下研究载体结构对其长大行为的影响。取得的论文研究结果如下:1、制备了金属Ti基体的TiO2薄膜作为Au的载体,表面形貌为不同长度的TiO2纳米管。采用离子溅射将Au纳米颗粒均匀地负载在载体表面,得到金属基复合样品,将Ti片表面的TiO2薄膜剥落,得到纯TiO2负载Au样品。2、将有无金属基底的样品在相同的惰性气氛中煅烧,观察不同温度下的Au颗粒变化情况,结果表明金属基复合的样品高温时Au纳米颗粒烧结较慢,在反应气氛中其活性更高且高温时仍保持较高的稳定性。经检测该材料中由于TiO2直接与金属Ti接触导致其中的氧空位浓度增大,通过密度泛函理论计算验证了非计量TiO2载体可以稳定团簇较小的Au,使其具有向小尺寸颗粒发展的趋势,提高催化剂的热稳定性。3、设计了 TiO2、CeO2复合氧化物的球壳结构载体,载体的制备分别利用TiO2微球和碳微球为模板,TiO2微球制备出的微球直径尺寸大,达到700～800nm,球壁较厚,而碳微球直径仅100～200nm,且球壁较薄,Au颗粒可以半夹杂在球壁之间,使用沉积-沉淀法制备颗粒尺寸均匀的Au颗粒,Au与两种氧化物同时接触,活性位点得到暴露。4、碳球模板制备的球壳结构双氧化物载体催化剂在CO催化氧化反应中表现出了比TiO2球模板制备的催化剂更高的催化活性,在循环测试以及高温反应气氛中表现出优异的热稳定性,且高温后催化剂仍具有较高活性,双氧化物与Au颗粒紧密接触,发生相互作用,在反应中更稳定地锚定Au纳米颗粒。
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