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甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯具有工艺简单、成本低、环境污染少等特点而成为研究开发的重点。主要研究的催化剂中，单金属Cu氯化物和双金属Cu-Pd氯化物负载催化剂，最大缺点是容易失活，一般认为失活的主要原因是Cl-的流失。用Cu基分子筛催化剂来代替含Cl-的Cu基催化剂，可以避免Cl-流失，提高催化剂的稳定性。 本文采用固体离子交换法制备CuI／分子筛催化剂，利用微反—色谱装置进行活性评价，筛选了催化剂载体，优化了催化剂制备条件、反应条件。实验发现，当催化剂表面含有Cu2（OH）3Cl化合物时，催化剂的活性、选择性得到很大提高。使用XRD，XPS，SEM，TEM，TG-DTA和FTIR等技术对催化剂进行表征。通过综合分析研究，得到以下结论： （1）通过对ZSM-5，Hβ，DASY及DASY2.0四种不同载体催化剂的催化活性和选择性比较，可以得出，分子筛载体 太原理l--1大学硕士学位论文的种类对催化活性有显著影响。硅铝比较低，酸性较弱的分子筛制备的催化剂活性和选择性较好。DASYZ.O因负载了2.0%稀土钵元素使酸性提高，而使活性和选择性与DASY分子筛相比有所降低。 （2）考察不同硅铝比的Hp载体对催化活性的影响，可以得出:随着硅铝比的降低，催化剂的反应活性呈上升趋势。进一步证明了分子筛中随着硅铝比降低，酸性减弱，可交换的Br中nsted酸H+的数量增加，通过固体离子交换上的活性金属Cu，增加，因而活性提高。 （3）对于cul/HY催化剂，其最佳制备温度为650 Oc，制备时间为4h，反应温度为140℃。 （4）在。:的流量为x mlmin一’时，随着eo/o:t匕值的提高，甲醇的转化率鱿1及DMC的时空收率STY均呈先上升后下降的趋势，而DMC的选择性Sm则呈上升趋势，因而选择最佳原料气配比CO/02=10/1;当原料气配比CO/02=5/1时，最佳空速为720h一’。 （5） XRD分析表明，催化剂制备温度升高，除cuCI升华损失外，一部分CuCI分散于分子筛表面，一部分是Cul与分子筛中的H+进行离子交换，交换出的H+与Cl一结合以HCI 太原理l二大学硕士学位论文形式溢出，导致CuCI晶体特征XRD衍射峰明显减弱。当温度高于550℃时，cul交换趋于完全且单层均匀分散于分子筛表面，多余的CuCI晶体由于升华而逐渐脱除，催化剂表现出较好的催化活性。 （6）当cul/分子筛催化剂中含cuZ（OH）3cl化合物时，具有较高的活性、选择性和优良的催化寿命。 （7）利用XRD，XPS，SEM，TEM，TG一DTA和FTIR等技术对各种催化剂反应前后表征分析得出:在甲醇氧化拨基化合成DMc的催化反应中，含有cuZ（OH）3CI化合物的cul/分子筛催化剂的活性优于不含有该物种的催化剂，且其催化活性与CuZ（OH）3CI化合物负载浓度有关;颗粒增长及颗粒间团聚是催化活性降低的主要原因。