【摘 要】
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近三十年来,配位化学与其它学科相互渗透纵横交叉,形成了许多富有生命力的边缘领域,成为当代无机化学发展的主要方向.其中自旋偶合体系作为化学、物理、生命科学和材料科学的
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近三十年来,配位化学与其它学科相互渗透纵横交叉,形成了许多富有生命力的边缘领域,成为当代无机化学发展的主要方向.其中自旋偶合体系作为化学、物理、生命科学和材料科学的交汇点,研究尤为活跃.金属-自由基配合物是自旋偶合体系的一个重要分支,具有重要的学术意义,同时,这类配合在光、磁、电学方面表现出的优异特性,为开发新型功能材料,展示了诱人的应用前景.自由基-金属配合物的研究在国外只有十多年的历史,而金属-双(多)自由基配合物的研究目前在国外仅有少数报道.该文合成了4个新型单自由基配体,及其过渡金属配合物,同时还合成了3个未见文献报道的芳香基双自由基、一个脂肪链双自由基和31个双自由基配合物.对上述8个配体和36个配合物进行了元素分析、电导、红外光谱、紫外-可见光谱的表征,研究它们的室温和低温EPR谱.培养和测定了5个结构新颖的配合物的晶体结构.获得了首例具有铁磁偶合的钴(Ⅱ)-自由基配合物,并利用单晶结构对其铁磁偶合的机理-MLCT,进行了较详细的探讨.利用先进的STOE映像板低温衍射技术,测定了自由基-双核锰的结构,这一配合物中氮氧自由基(NITPhCH<,3>)及其还原态(IMHPhCH<,3>),同时以氧原子桥联双核锰,这一配位方式与光合作用系统中的活性中心较为相似.同时该配合物[Mn(hfac)<,2>]<,2>(MTPhCH<,3>)(IMHPhCH<,3>)的磁行为还具有非正规自旋态性质,这一现象在自由基-金属配合物中较为罕见.首次利用分子力学和量子化学研究自由基配合物,对双自由基-双核铜配合物的构象能量进行了计算,其结果与单晶测定一致,从而解释了配合物存在两种构象的原因.测定了部分单自由基和双自由基配体及其铜(Ⅱ)配合物的电化学性质,尝试利用电化学手段了解自由基-金属配合物的氧化还原过程.测量了12个配合物的变温磁化率(2-300K),用最小二乘法对它们进行了拟合,得到了相应的磁参数.
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