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理解氢化石墨烯的特性对石墨烯在纳米器件、储氢以及核材料等领域的应用有重要的意义，也有助于理解天文陨石中氢化石墨的形成机理。本论文采用密度泛函理论，系统地研究了几类氢化石墨烯的电子结构、晶格振动和热稳定性。主要内容分为以下几个部分：
(1)研究了石墨烯中氢化空位的磁性和振动频谱。结果表明不同类型的氢化空位不仅磁矩不一样，而且氢原子的局域振动频谱也不一样。因此我们提出：可以通过测量氢原子的局域振动频谱及其散射强度来标定受质子辐射的石墨(烯)中所含空位的类型及其浓度，以此来探索磁性石墨的微观起源。
(2)研究了氢(单体和双体)吸附石墨烯的电子结构、晶格振动和稳定性。模拟了氢吸附原子的扩散和脱附行为，并从电子结构和振动频谱两个方面解释了热稳定性及其同位素效应的微观机理。本理论工作解释和重现了实验观测现象，对准确理解和预测石墨(烯)表面氢吸附原子的动力学性质有重要的指导意义。
(3)研究了电荷掺杂对石墨烯上氢吸附原子稳定性的调制作用。结果表明，电子和空穴掺杂下都会阻碍氢吸附原子的脱附，而电子(空穴)掺杂会阻碍(促进)其扩散。此外，虽然空穴掺杂能显著降低扩散势垒，但是不论空穴密度和表面曲率有多大，都不会出现氢吸附原子量子隧穿类型的扩散。由于石墨烯的电荷掺杂非常普遍，我们的研究结果具有重要的现实指导意义。
(4)研究了刻蚀于石墨烷中的石墨烯纳米条纹(GNS)的电子结构和动力学稳定性。系统揭示了手性、量子限制效应、边缘键收缩、边缘态交换劈裂和边缘态超交换相互作用对GNS电子结构的贡献。动力学模拟结果显示，在石墨烷边缘的氢的脱附要远比在其内部的氢容易得多，两者脱附势垒差别可达1.0 eV或以上。结合电子结构和动力学性质分析，我们解释了多个理论结果和实验现象。在此基础上，我们提出一种在有衬底支撑的石墨烷里用扫描探针集成地刻蚀出高质量GNS的制备方法。此项研究对于石墨烯晶体管的研制和开发具有重要的指导意义。