半导体气固相光催化反应过程的研究

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该文首次把电子和空穴在光催化剂表面发生直接复合过程,加入光催化反应主要基元步骤里,对气固相光催化基元反应动力学进行了分析,把光催化反应简单分解为光子传递、表面作用、扩散步骤这三个速率控制步骤;并设计了新型气固相间歇循环环式光催化反应器,以三氯乙烯为模拟污染物,建立了简单适用的反应动力学模型.结论如下:当催化剂表面紫外光照强度小于0.5mW/cm<'2>和三氯乙烯浓度大于1500ppm时,反应处于光子传递步骤控 制,光催化反应动力学方程为:r<,overall>=1.08I;当催化剂表面紫外光照射强度在0.5ˉ0.2mW/cm<'2>和三氯乙烯初始浓度小于1000ppm时,反应动力学完全符合Langmuir-Hinshelwood动力学方程,方程为:r=0.0493C/(1+0.00462C);紫外光照射强度大于5mW/cm<'2>和三 氯乙烯浓度小于100ppm时,光催化反应速率与光强无关,与反应物浓度成正比,动力学方程为:r=0.0693C.此时光催化反应为表面作用步骤控制.同时,成功模拟和设计了适合于民 用的光催化反应器,模拟与实验结果完全吻合.
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