论文部分内容阅读
在核工业发展中,通常采用玻璃固化的方法处理高水平放射性废液(HLLW)。然而,高放废液中含有大量的如钯(Pd)、钌(Ru)、铑(Rh)等铂族金属元素(PGMs),由于铂族金属元素的熔点比较高,对于设备的运转会产生不利的影响。因此针对铂族金属元素的分离回收技术的开发尤为重要。光化学方法还原分离高放废液中的铂族元素是一种新型的、绿色环保的过程。与传统的离子交换法和电化学法等方法相比,光还原方法具有以下优点：紫外光从容器外部照射溶液,避免与高放废液直接接触(浸泡),降低了对材料耐辐照性的要求；基本不引入其它化学物质或材料,只是采用传统有机小分子作为自由基清除剂,不产生次级放射性废物。本论文采用光还原方法来分离模拟高放废液中的铂族元素(Pd、Ru),在合适条件下,将金属离子还原成金属原子,并聚集生长成金属微粒子,然后通过离心机分离得到回收的金属元素,对其结构、形貌等进行表征。在溶液配制方面,按单一金属离子→多金属离子混合液→含钕多金属离子混合液(模拟高放废液)的顺序开展实验工作。采用石英试管配制高放废液模拟水溶液,用高纯氮气除氧后,利用紫外光连续光源(中、低压汞灯)照射样品。照射后的样品利用UV-Vis分光光度计测量吸收光谱,离心分离后的样品利用TEM观察粒子形貌,XPS测定粒子成分。本论文的主要内容归纳如下：1.使用光化学方法能成功地还原出水溶液中的Pd(Ⅱ)离子,提取率可达98.4%;相比之下,采用异丙醇作为自由基清除剂时能更有效地提取溶液中的钯元素。高浓度的C1-抑制Pd(Ⅱ)的还原;适当提高pH值可以促进Pd(11)的还原。2.使用光化学方法并采用异丙醇作为自由基清除剂能成功地还原出水溶液中的Ru(Ⅲ)离子,提取率可达95.8%。适当提高溶液中C1-浓度和初始pH值的可促进Ru(Ⅲ)的还原。此外,初步讨论了Pd(Ⅱ)和Ru(Ⅲ)光还原的机理。3.此外,根据研究计划,开展了Pd(Ⅱ)/Nd(Ⅲ)、Ru(Ⅲ)/Nd(Ⅲ)、Pd(Ⅱ)/ Ru(Ⅲ)、Pd(Ⅱ)/Ru(Ⅲ)/Nd(Ⅲ)光还原分离的初步研究,结果表明取得了很好的分离效率。