【摘 要】
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表面增强拉曼散射(SERS)自从1974年首次被发现以来,一直受到广泛的关注和研究,比如:表面增强拉曼散射在单分子探测和生物探测等方面就起到了重要的作用。而金属纳米核-壳颗粒
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表面增强拉曼散射(SERS)自从1974年首次被发现以来,一直受到广泛的关注和研究,比如:表面增强拉曼散射在单分子探测和生物探测等方面就起到了重要的作用。而金属纳米核-壳颗粒体系作为一种独特的光谱学和成像学器件的研究也备受关注。这主要是由于该结构的等离激元共振频率有很大的可调性——通过调节核-壳结构金属纳米复合颗粒的相应的物理参数和几何参数可以调控等离激元共振强度和共振频率。而且,在等离激元共振频率下,核-壳结构体系局域电场也会出现增强。这些特性使得具有核-壳结构的金属纳米复合颗粒体系在SERS的研究中应用非常广泛。在准静态极限下,本文基于第一性原理开展对核-壳结构的金属纳米颗粒复合体系的SERS效应研究。本文的主要内容是:一、基于第一性原理的纳米颗粒体系的SERS理论我们从第一性原理出发,建立适用于纳米球形颗粒体系的SERS理论公式。首先,在准静态近似下,我们分析了引入具有径向各向异性的核-壳纳米颗粒体系的电势分布情况;然后,解析推导出具有各向异性的核-壳结构复合颗粒基底的多级电偶极矩的表达式,并求出体系的极化率;最后,根据Gersten-Nitzan模型,得到SERS的增强因子对各向异性物理参数和纳米几何尺度的依赖关系。二、分子吸附在各向异性核-壳结构表面附近SERS效应理论研究根据SERS理论,系统地研究了SERS增强率与各向异性程度、不同的核-壳结构、不同的分子放置方式以及颗粒的尺寸相互之间的内在联系。并且数值讨论了径向各向异性对核(介电)-壳(金属)结构的电场分布情况的影响。研究结果表明:壳层或者内核中径向各向异性的引入有助于我们得到更强的SERS信号;而且,通过改变径向各向异性,可以在一个较大的频段范围内获得可调的等离激元共振的频率。即,SERS的增强因子和峰值对应的频率都出现了很强的可调控性。
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