高振实磷酸铁锂的制备及其改性研究

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磷酸铁锂正极材料热稳定性良好、安全性能高、循环寿命长,以及具有原材料储量丰富、不污染环境等优点而引人注目,所以它成为了当今动力与储能锂离子电池领域生产和发展的重点研究对象。但由于LiFeP04本身的一些结构特点所限制,使得LiFeP04的电子导电性和锂离子扩散速率较低,振实密度不高,低温放电性能比较差,且在低温条件下的放电性能也比较差,这些问题都制约了LiFePO4正极材料的应用领域。本论文采用共沉淀与固相法相结合制备磷酸铁锂。一方面通过优化合成过程的手段以减小产物尺寸,使粒径分布均匀。先采用共沉淀法制备密实氧化铁前驱体,通过调节分散剂、沉淀温度等工艺,从源头上改善材料密度、颗粒大小、外观形貌等,在此基础上通过优化焙烧工艺合成高振实磷酸铁锂。另一方面通过掺杂原子,从结构上提高材料的电导率和锂离子扩散速率。通过SEM/EDS、XRD、激光粒径测试、EIS、CV等手段对材料进行测试表征。硬质酸钠作为分散剂的效果较佳,优于聚乙二醇和吐温80。随着分散剂添加量的增加,氧化铁粉体结晶度先增强后无明显变化,与此一致的是SEM图和粒径分布图显示分散剂达到10%时氧化铁颗粒较小、分布较为均匀。随着水浴温度的升高,氧化铁粉体的结晶度逐渐增强,而SEM图和粒径分布图显示氧化铁颗粒先是颗粒减小变得较为均匀而后团聚现象加重。使用硝酸锂为锂源时粉体粒度较好,优于使用氢氧化锂和碳酸锂。制备磷酸铁锂正极材料时随着烧结温度的升高,适当提高温度正极材料结晶度有所提高,而继续升高则无明显变化了,粒径分布图显示材料粒径先略微减小而后颗粒团聚加剧。通过电化学性能分析可知其中700℃样品具有最高的放电比容量,最佳的循环性能,可逆性较好,阻抗也较小。随着烧结时间的延长,正极材料结晶度先增强后无明显变化,而颗粒粒径先减小后增大,即后来发生了团聚。其中6h样品放电化学性能最好。700℃,6 h下制备样品的放量比容量为140.94 mAh/g。探究掺杂金属元素的最佳比例,LiFe0.95Co0.05PO4和PO4LiFe0.9Ni0.1PO4具有最优的放电性能,0.2 C倍率下分别为145.11 mAh/g和147.96 mAh/g,比未掺杂时分别高出2.9%和5.0%,循环50次后放电比容量分别为137.70 mAh/g和143.85 mAh/g,比未掺杂的材料分别高出2.8%和7.4%;分别为传荷电阻为335.6 Ω和317.0 Ω,均小于纯磷酸铁锂382.1 Ω,说明掺杂金属元素能提高材料的导电率。
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