青蒿素含氟衍生物的设计合成及其抗肿瘤活性与作用机制研究

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近几十年来,癌症的发病率持续上升,特别是乳腺癌、肺癌、黑色素瘤等,严重的威胁着人们的健康。目前,临床上用于治疗癌症的方法主要有传统医学、外科手术、放射治疗和化学疗法等,但这些方法并不是特别有效。传统的治疗方法在杀死肿瘤细胞的同时也会对正常细胞造成损伤,随之而来的是脱发、肝脏毒性等一系列副作用。因此,当务之急是去寻求一种高效低毒的新型抗肿瘤药物。一直以来,青蒿素及其衍生物因其高效的抗疟疾活性被广泛用于临床,大量研究表明,青蒿素在抗肿瘤、抗血吸虫、抗孕、抗心律失常等方面具有良好的作用。由于氟原子具有半径小、电负性强等特点,向化学分子中引入氟原子,可改善其化学和生物学性质,包括稳定性、亲脂性和生物利用度等。因此,我们以青蒿素为先导化合物,设计并合成一系列含氟的青蒿素衍生物,以期得到具有较好的抗肿瘤活性的化合物,并对其作用机制进行初步的研究。在此背景下,我们合成了 34个青蒿素衍生物,包括6个青蒿素酯类衍生物,12个青蒿素醚类衍生物和16个青蒿素胺类衍生物。通过MTT实验,考察青蒿素衍生物对 U87MG,SH-SY5Y,MCF-7,MDA-MB-231,A549 和 A375 等肿瘤细胞的细胞毒作用。实验结果表明,相比于青蒿素而言,其衍生物的抗肿瘤活性有一定的增强,其中化合物11p在乳腺癌细胞MCF-7上表现出最明显的细胞毒性,并且化合物11p在人正常肝细胞的的毒性比阿霉素要弱,故我们对化合物11p的作用机制做了进一步的研究。利用流式细胞仪和Annexin V-FITC/PI双染法检测得知,经化合物11p处理后,细胞的凋亡率随浓度呈增长趋势。利用Hoechst 33258对细胞核进行染色,发现经化合物11p处理的细胞发生细胞形态的改变,包括细胞内染色质浓缩和凋亡小体的形成。利用流式细胞仪对细胞周期分布进行检测,发现化合物11p可阻滞细胞在G1期,进而抑制细胞增殖发挥细胞毒性作用。综合以上研究可知,化合物11p在乳腺癌细胞上表现出优良的抗肿瘤活性,有进一步深入开发研究的价值。
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