论文部分内容阅读
近几年,对复杂体系中痕量物质的分离和检测是现代分离分析科学面临的巨大挑战,尤其是对环境、生物等样品的分析成为当下的研究热点。在后基因组学时代发展起来的代谢组学,作为基因组学和蛋白质组学的补充,有助于人们从代谢水平上研究生命现象。一些代谢产物会与疾病或某些特定的生理状态相关,对这些生物标记物的检测和识别对疾病的诊断和治疗具有非常重要的意义。由于环境样品和生物样品的基质通常比较复杂,复杂的基质效应往往会干扰待测物的分离分析,尤其是对痕量物质的检测。因此对这些样品的分析不仅需要依靠现代分析仪器,而且需要配合适当的样品前处理方法。目前,基于磁性功能化材料的微固相萃取技术是复杂样品分离分析的研究热点之一,此方法能够简便、快速并且有选择性地富集待测物质。本论文将聚合物功能化的微纳米材料与磁性微固相萃取技术以及代谢组学研究结合起来,开展了一系列的研究工作,建立了分离分析新技术新方法。主要研究内容与成果摘要如下：第一章介绍了样品前处理方法的研究意义,概述了目前出现的样品前处理新技术新方法,并结合功能化磁性材料的发展,总结了基于功能化磁性材料的磁性微固相萃取方法。此外也介绍了代谢组学的研究意义及研究进展。最后阐述了本论文的选题意义与研究内容。第二章论述了一种聚吡咯修饰的Fe3O4磁性微球的合成及应用。通过对Fe304磁球表面修饰聚吡咯防止磁球的聚集,并使其表而带有共轭π键体系,具有对芳香类化合物的吸附能力。之后,我们考察了该材料对水样中邻苯二甲酸酯类增塑剂的富集效果。经过富集条件优化以及方法有效性分析,证明基于本材料的磁性微固相萃取方法具有简便、灵敏度高等特点,并将其成功地应用于实际水样中邻苯二甲酸酯的富集分析。第三章研究了一种聚苯胺修饰的Fe3O4磁球的新型合成方法及应用。此方法首先通过一步水热反应合成磁性碳球(Fe3O4@C),然后再通过一步水热反应合成聚苯胺修饰的磁球(Fe3O4@C@PANI)。在后一步水热反应中,苯胺单体在醋酸铜的引发下直接在磁性碳球表而聚合,该方法简便易行。最后我们考察了该材料对水中酚类物质的富集能力。结果表明,基于该材料对水中酚类物质的富集分析方法具有良好的线性、重复性及较低的检测限,且成功应用于实际水样中酚类物质的分析。第四章论述了吗啡影响下小鼠大脑代谢组学的研究。首先我们采用条件性位置偏爱(CPP)模型来研究小鼠与吗啡反馈效应相关的上下文学习机制。之后我们采用基于气相色谱质谱联用(GC-MS)技术平台分别分析了吗啡组和对照组两组小鼠鼠脑组织中的代谢产物。经过分析共得到69个已知代谢产物,再根据威尔克森秩和检验从其中筛选出21种含量显著变化的潜在生物标记物。最后利用主成分分析(PCA)和受试者工作特征曲线(ROC)对这21种潜在标记物建立了评价模型,并对其中几种代谢物进一步讨论了它们与吗啡代谢相关的代谢途径。结果表明,我们的技术可以有效应用于生物标记物的筛查,经过筛查得到的结果对药物成瘾的机制提供了新的见解。第五章研究了一种多壁碳纳米管和聚苯胺(MWNTs@PANI)复合材料的合成方法以及该材料作为新型基质在MALDI-MS分析小分子代谢产物中的应用。该复合材料通过水热方法一步合成,水溶性的聚苯胺颗粒均匀地包覆在碳纳米管侧壁,大大提高了碳纳米管在水中的分散性。随后,我们考察了该材料作为MALDI基质的能力,分析了一些常见的小分子代谢产物,包括氨基酸、糖和脂肪酸。结果表明,该材料有助于提高碳纳米管在水中的分散性,能够与待测物均匀混合,有助于实现基于MALDI-MS技术对小分子代谢物进行高通量分析的新型技术平台。