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磷酸盐玻璃基质的声子能量适中,对稀土离子有较高的溶解度。而掺钕磷酸盐激光玻璃则具有较高的受激发射截面和增益系数、较低的二阶非线性折射率等优良的激光性质,被广泛应用于各类高功率和高能量激光装置中(如美国NlF,中国神光Ⅱ、Ⅲ等ICF应用的大型激光装置)的增益放大介质。但磷酸盐玻璃在化学稳定性、机械性能等方面的不足,一定程度上限制了它的实际应用,其中的一个表现就是在光学表面加工过程中引入的表面和亚表面缺陷,使得玻璃对化学介质的抗侵蚀能力更小。随着高功率激光系统输出功率的不断提高,对磷酸盐激光玻璃的表面抗激光损伤能力要求越来越高,而光学材料表面激光损伤阈值的大小,可能与亚表面缺陷有关。因而研究磷酸盐玻璃裂纹、凹坑、划痕等亚表面缺陷和这些缺陷与化学介质的作用,对钕玻璃增益元件的制作,表面加工质量的提高,亚表面缺陷和激光诱导损伤的关系,以及表面损伤阈值的提高等,均具有重要的指导意义。本论文主要研究玻璃表面和亚表面微裂纹,通过物理化学方法显露原本存在但难以通过显微方法观察的微裂纹,在玻璃表面结构发生侵蚀性改变前后,通过表面结构信息的变化,开展磷酸盐玻璃表面与化学介质作用的相关研究。
论文首先在文献综述中介绍了掺钕磷酸盐玻璃的研究概况和进展,随后对玻璃结构、缺陷和表面性质等方面进行了文献综述,并对离子交换的基本原理以及离子扩散的机理和动力学理论进行了阐述,最后提出了本课题的研究思路。
论文第二章介绍了实验方法和性质测试的基础理论,包括玻璃的制备和加工、离子交换、酸碱处理、表面形貌、成分、结构测试手段等。
论文第三章研究了小离子交换大离子的离子交换方法对玻璃性质的影响。实验中进行了大量离子交换样品的性质测试,通过比较不同交换时间下的玻璃性质,确定了交换的工艺,研究了离子交换方法对玻璃表面和亚表面的裂纹和微裂纹的扩张作用,并对H2O对裂纹扩张的作用进行了分析。使用EDS和XPS测试技术分析了K+、Na+、Li+在玻璃中的含量变化情况。通过玻璃表面裂纹尖端处和普通位置的Raman光谱分析,表明磷酸盐玻璃结构中的Q2结构单元更容易与H2O发生作用,并对表面张应力对Raman光谱的影响进行了分析。通过玻璃表面XPS全谱和元素高分辨率分析,研究了离子交换对表面各元素键合情况的影响以及BO和NBO变化。最后结合Raman和XPS的分析,建立了玻璃表面与H2O反应的模型。
论文第四章主要研究了酸碱处理对玻璃性质的影响。分析了罗丹明对玻璃表面裂纹的显露作用。研究了玻璃在各种不同外界处理条件下的酸碱溶液中的侵蚀对玻璃表面结构的影响,Q2结构单元与H+、OH-和H2O反应生成P-OH和H2O分子相关键。另一方面也验证了离子交换玻璃表面与n20作用对结构影响的结论。分析了溶液中的重金属离子对表面缺陷的作用以及其对酸碱处理的影响,酸碱溶液中加入重金属离子处理对玻璃表面裂纹有扩张作用,处理后的样品在裂纹尖端处的拉曼振动峰强度更强,且在机械搅拌和超声作用下这种峰强增加现象更加显著。然后对磷酸盐玻璃表面与酸和碱反应模型进行了推导。
最后是本论文的结论部分,概括了全文的实验研究结果和创新点,同时指出了存在的不足及需要补充改进之处。