【摘 要】
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氢气不仅是一种优异的能源载体,也是一种很好的化石燃料替代能源。水的电解过程可以产生氢气,因而开发高效、经济的析氢反应电催化剂成为催化领域研究的热点。本论文主要研究
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氢气不仅是一种优异的能源载体,也是一种很好的化石燃料替代能源。水的电解过程可以产生氢气,因而开发高效、经济的析氢反应电催化剂成为催化领域研究的热点。本论文主要研究内容和结果如下:(1)以2,2-联吡啶-6,6-二羧酸(H2bpdc)为前驱体的八配位铁配合物为载体,制备碳化铁嵌入式碳复合材料。通过控制热解,制备的材料在0.5 M H2SO4溶液中表现出较高的HER活性,具有较低的起始过电位(达到1 mA cm-2电流密度时为53 mV)和较低的过电位(达到10 mA cm-2电流密度时为149 mV),这种高性能归功于碳化铁表面的最佳电子密度的氮掺杂碳。文章揭示了碳复合材料电催化剂与其金属络合物前驱体之间的关系,为设计高效、低成本的电催化剂提供了一条可行的途径。(2)制备一种由钌纳米粒子包覆在掺氮碳(NC)中,通过简易的热分解操作步骤,成功合成了高效稳定的HER电催化剂。Ru@NC(1:5)在碱性介质(1.0M KOH)中表现出优异的催化活性和稳定性,在10 mA cm-2(29 mV)时具有低的过电位,在50 mV的过电位下具有小的Tafel斜率(27 mV dec-1)和0.96 s-1的高转换频率(TOF),与目前最先进的商用Pt/C催化剂相当。Ru@NC(1:5)的高催化活性归功于其粒径最小(约2.1 nm)、活性中心密度大、与N掺杂碳载体的协同作用等优点。此外,Ru@NC(1:5)在酸性介质(0.5 M H2SO4)中也表现出了优异的催化活性。
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