SrTiO3单晶及La0.67Ca0.33MnO3外延薄膜的光、电、磁性研究

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钙钛矿结构锰氧化物因其内部存在电荷、自旋、晶格以及轨道自由度之间的强烈耦合而具有丰富的相图和一系列新颖的物理性质,受到了人们密切的关注和广泛的研究。其中,外延锰氧化物薄膜因受到诸如维度、衬底、应力等多种因素的影响,相较于块体材料具有更多的新奇特性,本文主要研究了两种典型的锰氧化物:SrTiO3(STO)单晶及其上层外延生长的La0.67Ca0.33MnO3(LCMO)薄膜。  钛酸锶作为一种典型的钙钛矿结构氧化物,是制备氧化物薄膜和异质结最常用的衬底材料,其在氧化物电子学研究中的地位等同于Si在传统半导体材料中的重要地位。众所周知,衬底的物理性质,如表面态、晶格结构等,将直接影响上层外延薄膜及异质界面的特性。因此,系统研究SrTiO3材料的本征行为和固有属性对于设计制备高质量氧化物薄膜以及有效调控薄膜的磁光电性质具有重要的意义。  此外,外延氧化物薄膜性质也受到应力效应和厚度效应的显著影响,特殊取向(如(110)方向)的薄膜由于内部各向异性应力的存在,会产生复杂的结构畸变和特殊的物理性质,应力影响以上性质的内在机理值得深入地分析研究。  本论文首先研究了STO单晶的表面局域导电态和电致结构畸变效应,揭示了氧空位这一重要缺陷在SrTiO3表面的不均匀分布及其动力学过程。进一步,我们在STO和LaAlO3(LAO)衬底上制备了(110)取向的LCMO薄膜,系统研究了薄膜中的结构畸变和磁各向异性行为,特别的,在LCMO/LAO体系中发现存在从[001]轴到[1-10]轴的易磁化轴转动,结合理论分析证实,薄膜中的各向异性应力和剪切应变调控了体系的面内磁各向异性行为。  本论文的主要研究工作和成果如下:  1.利用导电原子力显微镜在纳米尺度上同步测量了(001)取向掺铌钛酸锶(STON)单晶的表面形貌和电流图谱,观察到样品表面的台阶状形貌和普遍存在的不均匀导电态,并发现两者之间密切关联:局域高电导态总是出现于台阶边沿而低导电态则对应于台阶平面。我们认为,(001)-STON单晶表面台阶边沿位置的氧空位缺陷富集是导致这一不均匀导电态分布的主要原因。  2.对在外电场和激光共同作用下的STO单晶的晶体结构进行原位XRD测量,观察到了STO明显的面外晶格膨胀以及光激发对这一场致晶格畸变的促进作用。我们认为该结构畸变是氧空位电场迁移的结果,而光激发导致氧空位团簇解体,提高了氧空位迁移率,进而促进了晶体在电场下的畸变效应。我们研究发现STO单晶的场致结构畸变行为明显依赖于电场强度、激光波长、激光功率、电极材料等因素。通过对晶体结构和放电流的同步实时测量,发现场致晶格膨胀畸变产生了STO晶格极化。  3.在(110)取向STO和LAO单晶衬底上外延生长一系列不同厚度的LCMO薄膜,系统研究了薄膜的结构畸变、应力状态及面内磁各向异性。实验发现,(110)-LCMO薄膜内出现了各向异性应力及剪切应变,应力主要是通过角度弛豫而得到释放。(110)-LCMO/STO薄膜面内易磁化方向为[001]晶轴,而(110)-LCMO/LAO薄膜中则出现了奇特的易磁化轴反转:由一般情况下的[001]轴反转成某些特殊畸变结构下的[1-10]轴。我们通过数值计算定量地确定出薄膜中应力状态与其面内磁各向异性之间的具体关联性,证实(110)取向薄膜中出现的剪切应变对薄膜的磁各向异性有重要的调控作用。
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