【摘 要】
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搭着节能环保的顺风车,新能源汽车领域快速发展,而抢占该领域先机的关键在于研发具有高能量密度的电池。高比容量的硅吸引了研究者的目光,但其不容忽视的缺点（导电性差、充放电时体积变化大）桎梏了其推广应用。针对其存在的问题,本论文通过合理的结构设计和复合材料的优化,制备新型硅碳复合材料,提高其电化学性能。主要研究内容如下:（1）以商业化硅纳米颗粒为硅源,以液态吡啶为碳源和氮源,通过化学气相沉积法和NaOH
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搭着节能环保的顺风车,新能源汽车领域快速发展,而抢占该领域先机的关键在于研发具有高能量密度的电池。高比容量的硅吸引了研究者的目光,但其不容忽视的缺点（导电性差、充放电时体积变化大）桎梏了其推广应用。针对其存在的问题,本论文通过合理的结构设计和复合材料的优化,制备新型硅碳复合材料,提高其电化学性能。主要研究内容如下:（1）以商业化硅纳米颗粒为硅源,以液态吡啶为碳源和氮源,通过化学气相沉积法和NaOH蚀刻法,制备豌豆结构的氮掺杂碳包覆硅的硅碳复合材料。内部的硅颗粒被氮掺杂的空心碳壳包覆,因产物结构形似豌豆,故将命名为豌豆结构。豌豆结构的设计,使内部硅颗粒与外部的碳层间存在一定空间,对硅颗粒的体积膨胀有缓冲效果,同时外层碳壳被吡啶氮和吡咯氮修饰,使活性位点的数量增多,提高了材料的导电性。而刻蚀剂NaOH的选择,与传统蚀刻剂相比,更加绿色环保且具有明显的成本优势,便于产业化应用。作为锂离子电池负极,样品展现了出色的循环性能和倍率性能,在0.2 A·g-1的电流密度下,循环100次后,比容量高达1778.8 m Ah·g-1,在2 A·g-1的大电流密度下仍保持了1315.9 m Ah·g-1的高比容量。（2）以商业化硅纳米颗粒为硅源,间苯二酚-甲醛为碳源,三聚氰胺为氮源,NaOH为蚀刻剂,通过高温碳化法与NaOH蚀刻法合成蛋黄壳结构的氮掺杂碳包覆硅的硅-氮掺杂碳复合材料（Si@void@N-C）。蛋黄壳结构的设计,在外侧氮掺杂的碳壳与里侧的硅颗粒间预留了一定的空间,可一定范围内容纳硅的体积膨胀,缓解材料的内部应力;在外层碳壳中掺入氮原子,修饰碳层表面的官能团,提高材料的导电性。样品显示了出色的电化学性能,在0.2 A·g-1的电流密度下,循环100次后,其比容量高达1223.8 m Ah·g-1。
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