微纳多层结构硅碳锂电池负极材料的设计及研究

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目前,无论是新能源汽车的发展还是数码终端产品的大屏幕化、功能多样化,都对与之匹配的储能系统提出了新的要求。而在储能电池的更新换代中,锂离子电池由于其耐高电压、无记忆效应、无污染环保、安全性能高、自放电率低、较高的比容量、循环性能强等优点,已在大量的储能项目中获得了实际应用。但目前的电池材料体系明显已无法满足锂电池的现实需求,研发新型高能量高性能材料迫在眉睫。目前,硅基材料已成为锂电池改善负极的最优先选择。硅负极材料具有安全性好、资源丰富、放电平台低和可嵌锂量远远大于碳的优点。然而,硅负极由于其在嵌脱锂循环过程中具有严重的体积膨胀和收缩,造成材料结构的破坏和机械粉碎,从而导致电极表现出较差的循环性能。碳质负极材料在充放电过程中体积变化较小,具有较好的循环稳定性能,而且碳质负极材料本身是离子与电子的混合导体;另外,硅与碳化学性质相近,二者能紧密结合,因此合成硅碳负极材料是改善硅基材料的有效方法。在硅碳复合体系中,硅颗粒作为活性物质,提供储锂容量;碳既能缓冲充放电过程中硅负极的体积变化,又能改善硅质材料的导电性,还能避免硅颗粒在充放电循环中发生团聚。因此硅碳复合材料综合了二者的优点,表现出高比容量和较长循环寿命,有望代替石墨成为新一代锂离子电池负极材料。本论文中我们将硅材料与碳材料进行复合进行了以下几个方面的研究:(1)将纳米硅经过正硅酸四乙酯水解在其表面包覆二氧化硅,然后在其表面再包覆一层聚乙烯吡咯烷酮。采用喷雾干燥方法组装成微米级颗粒,再进行高温裂解、酸洗,最终获得具有微纳米结构的多孔石榴状的硅碳复合负极材料。测试其电化学性能在100 mA g-1的电流密度下循环100圈之后能够保持933.62 m Ah g-1的比容量。当电流密度增加到1000 mA g-1,在循环3000圈以后电池具有显著的循环稳定性能够保持610.38 mAh g-1的比容量。(2)工业废触体硅通过球磨酸洗获得微米级硅颗粒,然后采用正硅酸四乙酯水解得到二氧化硅包覆的微米硅颗粒。采用乙炔作为碳源,运用化学气相沉积方法,进行碳纳米管生长,最后获得微纳米结构的海胆状硅碳复合负极材料。在100 mA g-1的电流密度下循环100圈之后能够保持920.1 mAh g-1的比容量。在1000 mA g-1的电流密度下,循环1000圈以后,它仍然可以维持606.2 mAh g-1的较高比容量。
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