金属卟啉-ZnO复合材料的制备及其光催化性能研究

来源 :西安理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:peipei713988
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
光催化作为一种新兴的绿色技术,在解决环境以及能源问题等方面扮演着极为重要的角色,ZnO以其自身独特的光催化性能受到了人们的普遍青睐,但仍存在可见光下不能被激发、电子-空穴极易复合等问题。目前,解决这一问题最为关键的是:减少ZnO电子-空穴的复合几率,拓展其光谱响应范围。金属卟啉在可见光区域(Soret带:400-450 nm;Q带:450-700 nm)有着很强的吸收,同时与半导体ZnO间的能级较为匹配,且对光、热稳定。本文中我们将以金属卟啉作为敏化剂,研究金属卟啉-ZnO复合材料的制备方法,考察其光催化性能,期望可以有效拓展ZnO的可见光响应范围,力求总结出可见光催化下的污染物降解规律,为光催化技术在污水处理中的应用提供理论前提。  本论文主要研究结果如下:  (1)以吡咯(C4H5N)、苯甲醛(C7H6O)和对羟基苯甲醛(C7H6O2)为原料,选用Adler法制备了四苯基卟啉(TPP)和四羟基卟啉(THPP),然后分别以TPP和THPP与五种金属(Mn(Ⅱ)、Co(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Cu(Ⅱ)、Zn(Ⅱ))进行反应,合成了八种金属卟啉配合物:MnTPP、CoTPP、NiTPP、CuTPP、ZnTPP、CoTHPP、NiTHPP和ZnTHPP,并进行了相应的红外光谱、紫外光谱和元素分析,结果表明,产物皆为期望化合物。同时,利用Chemdraw3D软件绘出各种卟啉的分子结构,并计算出不同卟啉的能级。  (2)分别使用八种金属卟啉(MnTPP、CoTPP、NiTPP、CuTPP、ZnTPP、CoTHPP、NiTHPP、ZnTHPP)为敏化剂,制备出八种金属卟啉-ZnO复合材料,采用XRD、SEM、UV-vis DRS、FT-IR、BET等方法分别对所得金属卟啉-ZnO复合材料进行了结构与性能的表征和分析。通过降解染料(亚甲基蓝(MB)、罗丹明B(RhB)),对复合材料的光催化活性做出评价,结果表明,在可见光下,不同金属卟啉-ZnO复合材料皆显示出不同能力的光催化活性,其中光催化活性最优异的是CoTHPP-ZnO,在氙灯(150 W)照射下,120 min,对10 mg/L的MB溶液的降解率可达98.8%,对10 mg/L的RhB溶液的降解率可达99.5%,同时,将所制备的复合材料应用于几种代表性的抗生素类药物的光催化降解。  (3)在合成Co卟啉化合物(CoTPP,CoTHPP)的基础上,制备了氨基取代(meso位)的新型卟啉结构:氨基卟啉钴(CoNH2TPP)。选用回流法与TDI修饰的ZnO(TDI-ZnO)复合,合成了钴卟啉敏化TDI-ZnO复合材料(CoNH2TPP-TDI-ZnO)。使用UV-vis、FT-IR、XRD、SEM、UV-vis DRS及BET等测试技术对CoNH2TPP-TDI-ZnO进行了结构分析与形貌表征。以 MB、洛美沙星和左氧氟沙星为代表,考察了可见光照射下CoNH2TPP-TDI-ZnO的光催化性能。结果表明,CoNH2TPP-TDI-ZnO具有良好的可见光催化活性,在150 W氙灯照射下,120 min,对10 mg/L的MB溶液的降解率可达97.7%,90 min,对15 mg/L洛美沙星溶液的降解率可达91.1%,对15 mg/L左氧氟沙星溶液的降解率可达98.7%,且CoNH2TPP-TDI-ZnO重复使用5次后,其催化性能仍基本保持不变。  (4)以吡咯(C4H5N)和对羧基苯甲醛(C8H5O3)为原料,采用 Adler法制备了四羧基苯基卟啉(TCPP),并进一步合成了Fe的配合物(FeTCPP)。采用回流法分别与ZnO、经 TDI修饰的ZnO(TDI-ZnO)复合,合成了两种复合光催化剂(FeTCPP-ZnO,FeTCPP-TDI-ZnO)。通过UV-vis、FT-IR、XRD、SEM、UV-vis DRS、BET等测试手段对FeTCPP-ZnO和FeTCPP-TDI-ZnO进行了结构与形貌的表征和分析。以MB、洛美沙星和左氧氟沙星为代表,考察了其在可见光下的光催化性能。结果表明,可见光下,FeTCPP-ZnO和FeTCPP-TDI-ZnO皆有着很高的催化活性,用150 W氙灯照射,60 min,FeTCPP-ZnO对10 mg/L的MB水溶液的降解率为85.5%,而FeTCPP-TDI-ZnO可达94.2%,90 min后,FeTCPP-ZnO对15 mg/L洛美沙星溶液的降解率为87.2%,而FeTCPP-TDI-ZnO可达93.8%,FeTCPP-ZnO对15 mg/L左氧氟沙星溶液的降解率为97.8%,而FeTCPP-TDI-ZnO可达98.9%,120 min后,其降解率皆接近100%。
其他文献
引言 党的十八大和三中全会对我国经济社会发展从理论和实践的高度做出了精辟的诠释和科学的阐述,提出了建设中国特色社会主义,全面深化改革的总依据、总布局、总任务和宏伟
会议
  枯落物是连接土壤和植物的纽带,其分解对土壤有机碳循环具有重大影响.本研究通过采用室内分解培养法,添加黄土丘陵区典型植物枯落物于土壤中,观测其中土壤总有机碳、微生
会议
本文针对目前聚羧酸减水剂实际应用中存在的问题,根据功能分子结构原理,设计了聚乙二醇(分子量400)分别与丙烯酸和马来酸酐的酯化反应合成大单体,并在引发剂的作用下,与功能单体进
请下载后查看,本文暂不支持在线获取查看简介。 Please download to view, this article does not support online access to view profile.
期刊
荧光相关光谱(Fluorescence Correlation Spectroscopy, FCS),是一种通过测定溶液中微区内(通常
  水梯田除了提供糧食生產的功能外,兼具濕地生態與文化景觀的價值。政府近年與民間團體持續推動水梯田復育工作,除了將休耕與廢耕田進行復耕,並鼓勵慣行農耕區域轉型為低輸入
会议
  在「非都市土地使用管制規則」中,將非都市土地分為特定農業區、一般農業區、工業區、鄉村區、森林區、山坡地保育區、風景區、國家公園區、河川區及其他專用區等十種使
会议
第一部分 企业情况简介 (一)中铁电气化局经营定位 中铁电气化局集团有限公司成立于1958年,是世界企业和世界品牌双500强——中国中铁股份有限公司成员企业,是集工程建设、勘
会议
主要讨论内容■背景分析■基于结果的项目治理基本概念及理论■为什么要推进基于结果的项目治理■基于结果监测评估及治理的主要流程■国际相关案例介绍■对我国强化基于结果
会议
西安华鼎项目管理咨询有限责任公司注册成立于2001年,注册资金540万元,是由中国双法项目管理研究委员会(PMRC)、西北工业大学等单位联合发起成立的专业性项目管理咨询培训机
会议