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随着人类对能源需求的不断增加以及现有资源的日益减少,核能等清洁能源的开发十分关键。然而,在核能的开发过程中,产生的一系列铀污染会给人类及生态环境造成严重的威胁。因此,含铀废水的处理是目前亟待解决的问题。生物质壳聚糖是除纤维素之外的第二大天然高分子,是一种可再生的循环资源,其分子结构中含有大量的氨基和羟基基团,易于改性。本课题以绿色、环保、可再生为理念,将壳聚糖材料作为基体,采用接枝改性和冷冻干燥法制备了两种高效的除铀吸附剂,通过一系列静态吸附实验和表征手段探究了吸附材料的吸附性能及吸附机理。具体研究内容如下:1.以壳聚糖作为基体材料,戊二醛为交联剂,采用乳化交联法获得形貌良好,粒径均一的壳聚糖微球。随后,利用环氧氯丙烷将聚乙烯亚胺接枝到微球表面,合成了粒径分布在90～110μm范围内的聚乙烯亚胺-壳聚糖复合微球（n-PEI/ECH-CTS）。吸附实验结果表明,当聚乙烯亚胺的加入量为0.4 g时,得到的吸附剂0.4-PEI/ECH-CTS对U（VI）的吸附能力最佳,用Langmuir模型对实验数据进行拟合,发现该吸附剂对U（VI）的最大吸附量为374.37 mg·g-1。吸附动力学实验结果表明,0.4-PEI/ECH-CTS对U（VI）的吸附在4 h内达到平衡;热力学研究表明,0.4-PEI/ECH-CTS对U（VI）的吸附是一个自发的、混乱度增加的吸热过程。此外,0.4-PEI/ECH-CTS在模拟核废液中对U（VI）有较高的选择性。具体来说,在其它6种共存离子（Ni（II）、Co（II）、Gd（III）、Pr（III）、Ce（III）、La（III））存在的情况下,0.4-PEI/ECH-CTS对U（VI）的去除率仍为100%。用1.0 mol·L-1HNO3作为洗脱剂,对负载U（VI）后的吸附剂进行洗脱,洗脱率为99.35%。在7次循环-洗脱后,吸附率仍可保持在90%以上。为了验证0.4-PEI/ECH-CTS对铀离子的吸附机理,利用XPS及DFT理论计算探讨了U（VI）与0.4-PEI/ECH-CTS的吸附作用方式。计算结果表明,0.4-PEI/ECH-CTS对溶液中铀离子的吸附机理主要是0.4-PEI/ECH-CTS与铀酰离子的比为2:1,0.4-PEI/ECH-CTS的2个N原子与UO22+的螯合作用。综上所述,0.4-PEI/ECH-CTS微球对U（VI）的去除效率高,相比于粉末状易于回收,更适用于实际的工业应用。2.为了进一步提高吸附剂对铀离子的吸附性能和吸附速率,利用冷冻干燥法合成了一种新型的多乙烯多胺修饰的壳聚糖气凝胶,将其应用于放射性废水中富集和回收铀离子。通过正交实验探讨了四种合成原料（多乙烯多胺、聚多巴胺、羧基化壳聚糖、戊二醛）的最佳浓度。结果表明,羧基化壳聚糖CMCS浓度为3.5%,聚多巴胺PDA浓度为0.7 mg·m L-1,多乙烯多胺PEPA浓度为2.0%,戊二醛GLA体积为250μL,按此比例合成的气凝胶PEPA/PDA-CMCS对UO22+的饱和吸附量为467.73 mg·g-1,且符合Langmuir等温模型。动力学实验结果表明,PEPA/PDA-CMCS能快速吸附铀离子,平衡时间为1 h,吸附动力学符合拟二级动力学模型。与0.4-PEI/ECH-CTS复合微球相比较,PEPA/PDA-CMCS在吸附性能和吸附速率上得到很大的提升。同时,PEPA/PDA-CMCS对UO22+的吸附是一个自发的、吸热过程,温度升高有利于吸附反应的进行。选择性实验结果表明,PEPA/PDA-CMCS可以从七元混合体系（Ni（II）、Co（II）、Gd（III）、Pr（III）、Ce（III）、La（III））中选择性回收铀离子。此外,在经过4次的循环洗脱实验后,PEPA/PDA-CMCS对UO22+的吸附率仍维持在90%以上。利用XPS及DFT理论计算探讨了U（VI）与PEPA/PDA-CMCS的吸附作用方式。计算结果表明,PEPA/PDA-CMCS中的氨基与UO22+的螯合作用。综上所述,多乙烯多胺修饰的壳聚糖气凝胶对U（VI）的吸附性能好,吸附速率快,是一种高效的除铀吸附剂。