活性炭负载纳米零价铁的合成及对六氯苯的吸附研究

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六氯苯(HCB)是12种持久性有机污染物之一,具有致癌、致畸和致突变效应,损伤肝脏,造成生长发育停滞,甚至可遗传性。治理含HCB的污染水体对环境保护和人类安全维护有重要意义。活性炭和纳米零价铁(nZVI)应用广泛,并能高效吸附降解有机物,降低或消除其毒性。本研究分别采用浸渍法和还原法合成活性炭负载nZVI(nZVI/AC),确定其最佳合成条件,并探讨该复合材料对以HCB为代表的有机物的去除效果及机理。表征和吸附平衡实验结果表明铁碳质量比、加热时间和乙醇投加量等因素对铁的负载过程有重要影响。活性炭负载纳米零价铁后,其比表面积和孔体积下降,降低程度与铁负载量有关。但高铁负载量并不一定有助于HCB降解。浸渍法合成材料时,取铁碳比为0.84:1,加热5h(命名nZVI/AC-I),对HCB的去除效率最高,最大吸附量为4.87 mg/g;而吸附法合成的复合材料则在铁碳比0.42:1,乙醇含量26.78%时(命名nZVI/AC-A),HCB去除效果最佳,最大吸附量可达10.22 mg/g。与未改性活性炭相比,nZVI/AC对HCB的吸附能力显著提高。经过优化实验确定两种方法的最佳合成条件后,进行批式实验探讨不同环境条件因素如反应时间、溶液pH以及水中阴阳离子的存在等对HCB去除的影响。结果表明nZVI/AC能快速有效地降低水中HCB浓度,动力学过程符合准二级动力学模型。pH影响实验表明,由于铁负载量不同,nZVI/AC-I在pH 5-7时,效果最佳,而nZVI/AC-A在酸性条件吸附效果更佳。水中HCO3-、Cl-、SO42-和Mg2+在不同程度上促进nZVI/AC降解HCB,NO3-抑制nZVI/AC-A吸附HCB,促进nZVI/AC-I的吸附反应;而一定浓度的Fe2+和Cu2+提高nZVI/AC-A对HCB的去除率,降低nZVI/AC-I的反应能力。另外,研究还探讨了HCB的降解产物和途径。HCB的降解为逐级脱氯过程,由于nZVI/AC的高效性,可将HCB降解为一氯苯(MCB)。但由于四氯苯(TeCB)和二氯苯(DCB)的对称结构,性质稳定,为主要产物。两种反应路径相似,但nZVI/AC-A的活性更强,对HCB的反应更彻底,吸附效率更高。
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