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天然橡胶具有一系列优秀的物理、化学性能,被广泛的应用在交通运输、医疗卫生、军工国防等领域。但是天然橡胶的导热率普遍不高,这限制了其在某些领域应用的广度和深度。例如在电子封装领域,具有良好导热、力学性能的天然橡胶复合材料对于解决精密电子设备的散热问题具有重大意义。此外,轮胎的散热问题也是交通领域急需解决的困难,在不破坏力学性能的情况下提高轮胎的导热性能对于交通运输业进一步发展尤为重要。因此,提高天然橡胶的导热性,制备出具有良好导热性能和力学性能的天然橡胶复合材料是十分必要的。本文采用在橡胶中填充粒子的方法,从导热粒子的制备、导热粒子的改性、导热粒子的结构三个角度出发,制备出了导热天然橡胶复合材料。首先使用超声溶剂辅助剥离法成功制备出晶体结构完整、表面光滑透明的导热粒子六方氮化硼纳米片,探究了六方氮化硼纳米片的含量对天然橡胶导热性能的影响;然后从不同的角度分别对六方氮化硼纳米片进行了表面改性,探究了不同的粒子改性方法对天然橡胶材料导热性能的影响;最后使用氧化石墨烯与六方氮化硼纳米片制备出具有特殊二维网状结构的复合粒子,将这种复合粒子加入到天然橡胶中,制备出具有优良的导热性能和力学性能的天然橡胶复合材料。主要实验内容和研究结果如下:(1)使用超声溶剂辅助剥离法在室温下成功制备出了六方氮化硼纳米片,探究了剥离溶剂和剥离时间对六方氮化硼纳米片晶体结构、表面形貌的影响,确定了制备六方氮化硼纳米片的最佳工艺。结果表明,以乙醇胺为溶剂,在室温下剥离12h可制备出横向尺寸为176nm、厚度为3nm,晶体结构完整、表面光滑透明的六方氮化硼纳米片。相比于未剥离的块状六方氮化硼,这种纳米片可以更好的分散在天然橡胶中,与天然橡胶有较好的相容性,使天然橡胶的导热率提高了48.60%,拉伸强度提高了26.34%,撕裂强度提高了30.43%。(2)以不同的角度成功实现了对六方氮化硼纳米片的表面改性。从提高粒子在胶乳中的分散性的角度入手,使用多巴胺实现了对六方氮化硼表面改性;从提高填料与基体之间的相互作用的角度入手,使用硅烷偶联剂KH570实现了对六方氮化硼纳米片的表面改性,然后综合比较了两种改性粒子对天然橡胶导热、力学性能的影响。最终确定硅烷偶联剂KH570改性粒子对于天然橡胶的导热、力学性能的改善效果要优于多巴胺改性粒子。使用KH570改性粒子制备的复合材料导热率为0.39W/m·K,拉伸强度为20.14MPa,撕裂强度为27.54N/mm,与未改性粒子填充的复合材料的相比,导热率提高了26.54%,拉伸强度提高了31.21%,撕裂强度提高了23.78%。(3)通过对六方氮化硼纳米片的表面改性和控制不同粒子配比的方法制备出了六方氮化硼纳米片-氧化石墨烯复合粒子,表面改性使得不同粒子之间通过共价键连接,控制粒子配比使得复合粒子具有特殊的二维网络结构。这种复合粒子可以有效降低填料-填料和填料-基体的界面热阻,形成更多的导热网络,改善材料的导热性能,同时对力学性能的提高也有比较明显的作用。使用这种复合粒子制备出的复合材料导热率可达0.49W/m·K,拉伸强度为25.52 MPa,撕裂强度为31.54 N/mm,与使用单一六方氮化硼纳米片填充的复合材料相比,导热率,拉伸强度,撕裂强度分别提高了53.48%,56.18%,41.25%,具有优秀的导热性能和力学性能。