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由于信息技术、通信技术的迅速发展以及器件多功能化和小型化的发展趋势,在硅衬底上制备的铁电、铁磁及铁电/铁磁复合薄膜具有重要的研究意义和广阔的应用前景。
高温压电材料(1-x)BiScO3-xPbTiO3(BSPT)在准同型相界组分0.36BiScO3-0.64PbTiO3附近具有优良的铁电压电综合性能和较高的居里温度(450℃),引起了科研工作者极大的关注。本论文以硅衬底上的磁电薄膜生长与铁磁、铁电和磁电耦合效应为研究对象,主要系统研究了BSPT薄膜的铁电压电性能和BSPT/LSMO的磁介电效应,并通过理论计算和实验验证探明了BSPT/LSMO独特磁介电响应的根源。以下是本论文的主要研究内容和创新性成果:
(1)系统研究了溶液中La过量度对LaNiO3(LNO)导电氧化物电极材料的La/Ni比和电阻率的影响规律。通过调节La过量度和控制退火工艺,在La过量3％时,获得了La/Ni=1:1和电阻率达到1×10-3Ω·cm,并且具有高度(100)择优取向(取向度高于90%)和表面平整的LaNiO3薄膜。在此基础上成功制备了高度(100)取向的PZT/LNO/Si薄膜。
(2)采用溶胶凝胶法在Si衬底上制备NiFe2O4(NFO)薄膜,探索了热解温度、退火温度和升温速率等因素对NFO薄膜结晶性能和微观结构的影响。首次成功在Si衬底上制备了致密的(400)择优取向的NFO薄膜,并获得了良好的铁磁性能。
(3)采用溶胶凝胶法制备了LNO/0.36BiScO3-0.64PbTiO3(BSPT)/LNO/Si、Pt/BSPT/LNO/Si、LNO/BSPT/Pt/Si和Pt/BSPT/Pt/Si四种电极组合的BSPT薄膜。系统研究了电极材料和界面对BSPT薄膜铁电、压电和介电性能的影响。发现上电极材料决定BSPT薄膜矫顽场的大小,并且对薄膜的剩余极化强度有很大影响。其中,LNO使BSPT薄膜矫顽场(相对于Pt)降低了50%,介电常数提高了约50%,并且BSPT薄膜的压电性能明显提高。
(4)用溶胶凝胶法首次成功制备了0.36BiScO3-0.64PbTi03(BSPT)/LSMO磁电复合薄膜。薄膜具有优良的铁电、压电性能。剩余极化强度为28μC/cm2,与相同组分BSPT陶瓷剩余极化强度接近(32μC/cm2);压电系数为35pm/V,比已报道的相同组分BSPT/Pt薄膜压电系数高很多(约20pm/V);介电常数为720。
(5)首次系统研究了BSPT/LSMO薄膜的磁介电效应。发现低频下为负的磁介电响应:在0.2T之前介电常数随磁场迅速减小,随后,在高场下趋于稳定;在中频段磁介电响应几乎为零;在高频下主要为正的磁介电响应,且磁介电响应随磁场线性增加,在0.2T之前,介电常数有一个较小的减小。在52kHz室温下获得了非常大的9.5%的磁介电响应。
(6)将UDR效应和α弛豫修正引入MW模型,很好的拟合了试验中观测到的BSPT/LSMO薄膜的介电频谱。进一步结合LSMO的磁电阻效应,首次计算得到了磁电阻效应引起的BSPT/LSMO薄膜的磁介电效应。最终判定低频下的磁介电响应由LSMO磁致伸缩引起,高频下的磁介电响应起源于LSMO磁致伸缩和磁电阻效应的共同作用,大的正磁介电响应归因于LSMO的负磁电阻效应。