锰基非贵燃烧催化剂的制备、表征及CO氧化反应的机理研究

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以醋酸锰为前躯体,油酸为保护剂通过醇热方法合成Mn3O4纳米颗粒,可作为前躯体直接焙烧生成Mn2O3;也可作为核颗粒,通过Stober方法合成具有SiO2壳层包裹Mn3O4的核-壳型催化剂Mn3O4@SiO2。Mn2O3在CO氧化反应中显示较高的催化活性;在相同反应条件下Mn3O4@SiO2具有较高的稳定性,但活性降低。通过反应动力学及程序升温还原(TPR)、程序升温脱附(TPD)、程序升温表面反应(TPSR)和原位Raman光谱等技术表征,证明在220℃以下CO在Mn2O3催化剂上氧化主要是Langmuir-Hinshelwood机理,350℃以上主要是Mars-Van-Krevelen机理,在220-350℃之间为两个机理的协同作用。在200-300℃温度区间,CO氧化在Mn3O4@SiO2催化剂上主要为Langmuir-Hinshelwood机理。
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