论文部分内容阅读
甲缩醛合成技术是国家攻关剂课题"甲缩醛氧化制浓甲醛技术"的子课题.在固体酸催化剂作用下,由甲醇、甲醛合生成甲缩醛,该反应为可逆反应,采用催化精馏技术可使反应趋于完全,并得到高度纯度甲缩醛产品.在总结催化精馏塔结构、模型与模拟方法和甲缩醛合成技术研究的基础上,从提出流化催化精馏新型塔结构入手,在本征动力学、宏观动力学、甲缩醛合成流化催化精馏模型与模拟设计和工业性试验等方面,进行了系统的理论和实验研究,了取得了一系列研究结果,并获得了1000吨/年甲缩醛合成装置的试车成功.(1)本征动力学研究根据催化精馏过程中反应体系处于沸腾状态的特点和简单快速反应的特性,认为体系的泡点温度与反应转化率存在一一对应关系,提出了反应动力学数据快速测定法-测 温法,并应用于甲缩醛合成动力学数据测定,测得了泡点温度Tˉ反应时间t的变化关系,由此直接估计了本征动力学模型参数,得出了经验型本征动力学模型.(2)宏观动力学研究该 文将等效温度法的应用拓宽至二级可逆反应,推导出球型等温度催化剂有效因子的近似解析解,采用-氧化碳变换反应宏观动力学结果加以验证,证明该法简便可靠.采用连续温法, 测定不同粒径颗粒催化剂上甲醛合成反应的宏观动力学数据,估计了各组份的有效扩散系数,以用于催化剂有效因子的计算.(3)新型催化精馏塔结构的提出提出了催化剂在塔内处于 流化状态的新思路和流化催化精馏塔结构,将催化剂置于塔板固定区域内,在上升蒸汽作用下,塔板上汽液相发生湍动,催化剂在液相中形成散式流化,并同时进行催化反应和精馏作用.(4)甲缩醛合成流化催化精馏过程模拟为求解含有复杂汽液平衡和宏观动力学方程的模 型和开发通用性较强的催化精馏模 拟软件,在分析方程和变量关系的基础上,提出了通用 层-特层双层解法,并成功应用于甲 缩醛合成流化催化精馏过程的模拟计算.在模拟过程中,探讨了塔板数、空时、回流比等对催化精馏效果的影响,分析各因素对催化精馏的耦合影响关系,得到了较适宜的理论塔板数、空时和回流比.(5)甲缩醛合成流化催化精馏工业性 试验根据平衡级模拟结果,考虑到实 际板效率和催化剂利用率,设计了1000吨/年甲缩醛合成工业性试验流化催化精馏塔.