基于冠醚、环糊精超分子凝胶的构筑及应用研究

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在大自然中,生物体系能够对外界刺激(热,声,光等)做出刺激响应。在大自然和生命体系的启发下,近年来利用分子间的弱相互作用力来制备具有多重刺激响应性的自适应材料是超分子化学的研究热点。超分子凝胶是通过氢键、π-π堆积、范德华作用力、配位键和其他的弱相互作用形成的,这些可逆的非共价键作用赋予其一些特殊的性能。相比于传统的高分子凝胶,超分子凝胶具有良好的热可逆性、对化学物质、剪切作用和光电效应等刺激的响应性,也被称作智能凝胶。这里主要制备了两类有机超分子凝胶,在绪论部分介绍了超分子化学和凝胶化学的基本概念,同时也介绍了冠醚衍生物和β-环糊精在凝胶方面的最新研究工作。在实验研究部分,探讨了形成这两类有机超分子凝胶的相互作用力,并研究了它们潜在的应用价值,主要研究内容包括以下三个方面:1、通过有机合成手段,合成了冠醚衍生物(DB24C8-tPy),含有二级铵盐的NDI衍生物(NDI-N3),含有甲基化三氮唑的封端基团(stopper-炔),酰胺键连接的三联吡啶和亲水、疏水长链化合物(B1、B2),并对各目标物质结构进行了确证。2、制备了一种凝胶因子DB24C8-tPy与Cu(OTf)2的配合物,凝胶因子在甲苯和乙腈的混合溶液中形成具有热可逆性的凝胶。筛选了基于铜离子(II),改变10种不同类型的阴离子,发现只有Cu(OTf)2能形成凝胶,其他阴离子均不能形成凝胶,说明该凝胶体系具有阴离子选择性。通过红外光谱、荧光发射光谱、紫外吸收光谱研究了形成凝胶的作用力,并进行了凝胶的SEM和流变学测试。3、构筑了基于商业化主体化合物β-环糊精的超分子热致凝胶:在DMF溶液中加热该体系,随着温度升高,可实现溶液(S)—凝胶(G)—溶液(S)的多相转变;基于这一特殊的现象,我们尝试了其作为一种温度诱导的智能材料应用于转向暂堵剂。SEM、FT-IR、XRD、Rheology等一系列测试表明:各组分之间的非共价相互作用。与传统暂堵剂相比,该体系具有不需要添加交联剂和破胶剂等优点;室内模拟实验结果表明,室温下该材料以流体形式注入岩芯后,升温至90℃,流体逐渐转化为具备足够强度堵住岩芯裂缝的凝胶;进一步升温,在不添加破胶剂的情况下110℃直接破胶,同时,裂缝的导流性恢复。这种新型的暂堵剂在压裂、钻井、完井、洗井等方面具有潜在的应用价值。
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