Er2O3掺杂新型热障涂层材料结构及性能研究

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随着航空飞行器推重比的不断增加,其发动机燃烧室温度越来越高,工作环境也更加苛刻,这对热障涂层结构稳定性、热学、力学以及热辐射性能等方面都提出了更苛刻的要求。目前,热障涂层领域广泛使用的是氧化钇稳定氧化锆(YSZ)陶瓷材料,稀土锆酸盐作为一种新型的热障涂层材料也受到了广泛关注。但YSZ热障涂层的热导率相对较高,高温热辐射吸收率低、在高温下容易发生相变造成涂层开裂脱落并失效;稀土锆酸盐则由于其热膨胀系数低、断裂韧性差等原因不能获得广泛应用。利用稀土氧化物对热障涂层材料掺杂改性成为新型热障涂层材料的主要研究方向之一。众多稀土氧化物中,Er2O3在改善ZrO2和La2Zr2O7陶瓷材料晶体结构稳定性及热导率等方面表现出一定的优越性,但其对不同热障涂层材料其他性能的影响及在EB-PVD热障涂层中的应用鲜见报道,缺乏全面、系统以及深入的研究。本文利用稀土氧化物Er2O3分别对9YSZ和Sm2Zr2O7两种不同的热障涂层材料掺杂,采用固相合成法制备了Er2O3掺杂9YSZ(ESZ)和(Sm1-xErx)2Zr2O7陶瓷材料,系统地考察了Er2O3及其掺杂量对材料晶体结构及其高温稳定性、显微组织形貌、热膨胀、热导率、热辐射以及力学性能的影响;采用电子束物理气相沉积(EB-PVD)在金属基体上制备了 ESZ热障涂层,测试并分析热障涂层1100℃热冲击寿命及失效原因;获得Er2O3对两种热障涂层材料结构及性能的影响机制。主要研究结果表明:(1)Er2O3的掺杂提高了 ESZ陶瓷材料及其EB-PVD涂层四方相结构的稳定性,高温1300℃以下无相变,1400℃有少量单斜m相生成;随着Er2O3掺杂量的增加,ESZ的高温结构稳定性增强;Er2O3掺杂后,(Sm1-xErx)2Zr2O7陶瓷材料晶格发生畸变,晶格振动减弱,表现为低序度的烧绿石结构。(2)Er2O3掺杂对晶体生长有一定的限制作用,ESZ的EB-PVD涂层柱状晶生长取向发生变化,柱状晶簇间隙减少,涂层表面粗糙度降低,进而使表面红外反射率增大。Er元素在(Sm1-xErx)2Zr2O7陶瓷材料中偏析于晶界处,抑制了晶粒的生长,使材料表现出一定的抗烧结性。(3)Er3+与Y3+和Sm3+的质量及半径差异增强了晶格中的声子散射,使两种材料的热导率均有所降低。1200℃时,10ESZ陶瓷材料热导率比9YSZ降低10%左右,(Sm1-xErx)2Zr2O7陶瓷材料比Sm2Zr2O7降低8%左右。(4)Er2O3的掺杂对ESZ和(Sm1-xErx)2Zr2O7固溶体晶格能及离子键强度的影响较小,或有降低作用。因此,ESZ陶瓷材料和(Sm1-xErx)2Zr2O7陶瓷的热膨胀系数都大于11 × 10-6K-1,(Sm1-xErx)Zr2O7断裂韧性由1.1MPa.m/2提高到 1.4MPa.m1/2 左右。(5)高温时,陶瓷材料辐射热导率基本与温度的三次方T3呈线性比例关系增大,Er2O3的光谱吸收特性及晶格振动模式的变化使ESZ陶瓷材料高温红外吸收(发射率)由0.65增大到0.75以上,短波6μm以下尤为显著;(Sm1-xErx)2Zr2O7的辐射热导率与红外发射率(吸收率)变化规律一致,随着Er2O3掺杂量出现先增大后减小的规律,Er2O3的最佳掺杂量为x=0.1,此时红外发射率达到0.75以上。(6)ESZ涂层失效的主要因素包括粘结层Al、Cr和Co等元素的扩散、TGO生长及演变造成的裂纹扩展。Er2O3掺杂后,ESZ涂层柱状晶簇间隙减少造成了应变容限降低,涂层1100℃热冲击3500次后开始失效。但随着Er2O3掺杂量的增加,涂层柱状晶尺寸变得均匀且堆积致密,阻碍了O元素的扩散,使粘结层TGO生长、演变程度减小,抗热冲击寿命又提高到4000次。
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