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对于有机异质结光伏器件来说，有机材料和无机电极的界面、异质结间的界面都不仅仅是单纯的能带排列，因为界面处毗邻的两种功能层的不同分子会发生多种相互作用，这些作用会严重地影响有机光伏器件界面的特性，进而影响有机光伏器件的整体性能。因此我们的研究主要专注于基于小分子量有机材料的异质结光伏器件的界面问题。
本论文共由5章组成，第一章全面介绍了有机太阳能电池的基本原理、基本概念、研究历史及现状，重点介绍了影响有机太阳能电池光电转换效率的各种因素及相关研究进展，引出了本博士论文研究的立题设想和研究目标。
第二章主要介绍了为了开展有机异质结太阳能电池的研究而建立标准有机光伏体系的过程。我们通过对文献报道关于受体材料苯并咪唑类花四羧酸二酰亚胺(PTCBI)的合成方法略作改良并经过升华提纯得到了纯度>99.5％的PTCBI材料。并且，基于此材料制备了标准有机光伏器件ITO/酞菁铜(CuPc)/PTCBI/Ag，光电转换效率达到0.99％。
第三章主要介绍了基于PTCBI/铝金属界面效应的高开路光电压的有机异质结光伏器件的研究。我们确认了器件ITO/CuPc/PTCBI/Al(Voc=0.92 V)的高开路光电压中～0.5 V的光伏电压来自于PTCBI/Al间的界面偶极势垒，并研究了影响该界面光伏效应的几种因素。发现对PTCBI薄膜进行退火处理或沉积银纳米簇改变PTCBF阴极界面形态，UVO处理改变界面能级等均能在一定程度上抵消这种效应。并且，我们还观察到Al电极表面氧化使该效应增加，PTCBI/Al界面氧化使其下降，提出了原因在于不同的氧吸附位点对铝电极费米能级的影响不同。最后，我们利用这种界面偶极效应成功地制备了一系列具备高开路光电压的异质结光伏器件，其Voc达到1.03 V～1.36 V。
第四章主要介绍了使用红荧烯(Rubrene)材料作阳极缓冲层改善阳极/给体层界面的研究。我们发现器件ITO/五并苯(Pentacene)/PTCBI/Al在ITO/五并苯界面插入Rubrene层后短路光电流增加了近2倍，效率提升了60％。我们借助紫外光电子能谱、原子力显微镜等多方面实验手段证明了通过使用合适厚度的Rubrene层插入ITO电极与给体材料之间，可以增加阳极功函，有利于空穴的收集，同时证明其有利于PTCBI受体型器件中空穴与电子载流子传输的平衡。并且将这种器件优化方式应用于几种器件结构中，均能有效提高有机光伏器件短路光电流。
第五章主要介绍了对基于PN结界面梯度分布的高效有机光伏器件的研究。我们通过在蒸镀过程中同时动态地调节酞菁铜(CuPc)和富乐烯(C60)两种光活性材料的相对沉积速度，制备了一种基于CuPc:C60异质结的多步梯度(multi-stepped，MS)结构器件，其特征在于光活性层中给体(或受体)材料的浓度从阳极到阴极分别呈阶梯状递减(或递增)的趋势。MS器件的短路光电流密度几乎达到传统双层器件的两倍，开路光电压也略有上升，最终光电转换效率是传统双层结构的近两倍，比等比例均匀共混器件还高近20％。多方面实验结果证明这种优异的光伏性能源于光活性层中光活性材料的浓度依梯度分布引入了额外的化学势能梯度(△μhv)，使得自由载流子复合的几率被抑制，光生载流子传输平衡性被显著提升，最终实现了器件的光电转换效率从简单的CuPc/C60双层器件的1.19％增加到了2.15％。我们还将其它的光活性材料引入到这种MS结构中，均显示出较高效率，尤其是制备了基于无金属酞菁：富乐烯(H2Pc:C60)给受体对材料的MS器件，效率高达2.42％，证明MS结构对有机光伏器件性能的优化是普适性的。
第六章对整个研究内容和主要结论进行了概括总结，并基于目前的工作进展就如何进一步提高有机光伏器件的光电转换效率问题提出了展望。