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太湖地区地下水位高,农田氮投入量大,降雨频繁,硝态氮(NO3-)容易淋溶出根层直至进入地下水,造成地下水潜在的污染风险。反硝化是一种能够减少硝酸盐淋溶并防止地下水硝酸盐污染的有效途径。近年来,太湖地区稻田耕层土壤以及河流沉积物通过反硝化作用能有效去除NO3-的能力已经被证实。但是由于研究方法的限制,至今对太湖地区农田深层土壤及地下水反硝化作用缺乏了解,从而影响到对其去除NO3-能力的准确评估。膜进样质谱仪(MIMS)可以准确测定水体中溶解性N2浓度,被广泛应用于淹水环境下土壤及沉积物反硝化研究。地下水通常埋藏在地表之下,土壤的阻滞作用与水压的存在,使得地下水中的气体难以逸散到地表,因此可通过氮气(N2)直接定量法来评估反硝化的强弱。 本文利用膜进样质谱法结合室内培养实验,首先探明了太湖地区三种种植模式下0-4m土层土壤反硝化活性的剖面分布特征,并结合15N同位素配对技术量化了厌氧氨氧化过程对N2产生量的贡献率,在此基础上通过监测农田地下水NO3-、N2O和溶解性N2(excess N2)浓度的剖面分布特征及季节变化,评估了反硝化作用对地下水NO3-的去除效率,并计算了三种种植模式下农田地下水N2O间接排放系数。 原状土柱培养实验表明太湖地区三种种植模式下0-4m土层土壤均存在较强的反硝化和厌氧氨氧化活性,速率均随着深度增加而降低。其中0-1m土层反硝化速率为3-4m土层的3-5倍。种植模式对土壤反硝化速率的影响只发生在0-1m土层,其中葡萄园表层土壤反硝化速率最高,水稻田最低。葡萄园、蔬菜地和水稻田0-4m土层土壤的平均反硝化速率分别为0.44±0.13、0.37±0.05和0.30±0.03μg N g-1soil d-1,三者间无显著差异(p>0.05)。添加碳源可以显著提高各层土壤反硝化速率,其中深层土壤反硝化速率提升更为明显,表明碳源的缺乏可能是深层土壤反硝化的主要限制因子。0-4m土壤厌氧氨氧化对N2产生量的贡献率为7.4-19.6%,证明反硝化过程是地下水excess N2的主要来源。 两年野外监测结果表明水稻田转变成葡萄园和蔬菜地会明显增加NO3-的淋溶量,地下水NO3-浓度随着深度增加急剧下降,至4m处,各农田地下水NO3-浓度已无明显差异,同时在1-4m各个层次都能观测到高浓度excess N2和N2O,表明农田地下水反硝化的发生。研究区域内农田地下水低溶解氧环境和丰富的溶解性有机碳有利于反硝化的发生,在1-4m的深度范围内,反硝化对地下水NO3-的去除效率分别为76%(葡萄园),83%(蔬菜地)和65%(水稻田)。反硝化产生的溶解性气态氮主要通过地下水水流进入临近水域,由此造成的氮流失量与NO3-淋溶损失量相当,是重要的氮素损失途径。 强烈的反硝化作用导致农田地下水存在高浓度N2O,其中葡萄园地下水N2O最高,水稻田地下水N2O最低。根据IPCC推荐方法估算了地下水N2O间接排放因子(EF5-g),发现葡萄园和蔬菜地EF5-g是IPCC缺省值(0.0025)的4倍,水稻田EF5-g与IPCC缺省值相近。由于未考虑地下水反硝化对地下水NO3-的去除作用,IPCC推荐方法计算EF5-g的方法高估了地下水N2O间接排放量。 综上所述,本研究发现太湖地区农田深层土壤及地下水存在强烈的反硝化作用,能有效去除淋溶出根层的NO3-,减少地下水NO3-潜在污染风险。反硝化产生的excess N2主要通过地下水水流进入临近水域,造成的氮素流失量与NO3-淋溶量相当,是一种重要的氮素损失途径,但却一直被忽略,不仅影响到区域氮素平衡的准确估算,也造成地下水N2O间接排放量被高估。