硫化锌石墨烯复合纳米材料的合成与在锂离子电池中的应用

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社会发展到今天,人们对能源的依赖程度越来越深,提供能源的储能设备越来越受到人们的重视。其中锂离子二次电池受到全世界的广泛关注。传统的锂离子电池已经无法满足人们要求,提高储能设备的性能,是社会亟待解决的问题。负极是电池重要的组成部分,目前市场上常用的石墨负极,基本已经接近理论比容量,已达到材料的上限。合金类、金属氧化物、金属硫化物具有高比容量、低成本、环境友好和安全性高等优点,一直被认为是极具潜力的下一代负极材料。然而,该类负极材料在充电过程中体积变化巨大、及氧化物硫化物导电性能差的问题,导致活性物质粉化脱离主体,有效成分得不到有效利用,造成循环寿命差,阻碍进一步实用化。我们以金属ZnS为研究对象,对于其体积变化大和导电性差的问题,从以下方面对材料进行改进;在材料中引入高导电性碳材料石墨烯(rGO),氧化石墨烯水溶液中引入锌盐离子,具有高的比表面积,且表面有各种含氧基团,能够结合锌盐正离子。经过高温水热反应,我们得到了具有特殊结构复合材料,即石墨烯表面负载半球形空心纳米ZnS颗粒的ZnS/rGO复合材料。通过控制温度、原料配比得到不同形貌的复合材料,当ZnS与GO比例达到1:1,反应温度为180℃时,得到空心ZnS颗粒粒径为200 nm左右,在电流密度为100 mAg-1时,30次循环比容量仍有510 mAhg-1。通过增加还原剂葡萄糖尿素聚合树脂的量和600℃高温处理的手段,我们将石墨烯表面ZnS颗粒尺寸降到几个纳米大小,并在石墨烯表面成功覆盖一层碳层。100次循环后比容量仍有714 mAhg-1。引入Fe元素,水热过程直接加入Fe2+盐,通过一步反应得到掺杂Fe的ZnS/rGO-Fe复合材料,由SEM分析看出,材料仍然保持原来的半球空心形貌,XRD图谱分析,铁元素以FeS的形式存在。在电流密度为100mAhg-1,循环性能表现较好,100次循环后,剩余可逆比容量接近600 mAhg-1。我们将材料利用高温熔融的方法,进行载硫处理,在ZnS/rGO表面均匀覆盖一层单质硫,通过对不同原料配比的复合物进行载硫和锂硫电池电化学性能测试,探讨ZnS的量对锂硫电池电化学行为的影响。研究发现当原料配比为10:1时,电池性能最好,100次循环后,可逆比容量仍有921 mAhg-1,容量保持率为90.5%。
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