负载型双金属纳米催化剂的制备、表征及其催化性能研究

来源 :中国科学院研究生院 中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:guaiguainiu1
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双金属纳米粒子在诸多反应中表现出区别于单金属的独特催化性能,其催化性能不仅与金属纳米粒子的尺寸、金属与载体的相互作用有关外,还与金属纳米粒子的化学组成和结构息息相关。因此,研究双金属纳米催化剂的催化行为具有重要意义而且更具挑战性。   本论文以氧化硅惰性材料为载体,采用一步法或分步法制备了粒子尺寸和化学组成可控的Au-Pd、Au-Rh、Pt-Cu和Au-Ni合金纳米粒子,并分别以N2O分解、1,2-二氯乙烷加氢脱氯、CO氧化等为探针反应研究其催化性能与结构的关系。对于Au-Pd合金纳米粒子,随着Au含量的增加,表面连续Pd原子的数量逐渐减少,在N2O反应中N2O分解成生N2和Oad的能垒提高,导致Au-Pd合金纳米粒子表现出低于单金属Pd的催化性能,而在苯甲醇选择氧化反应中却表现出优于单金属的催化性能。对于Au-Rh合金纳米粒子,Au的添加减弱了催化剂吸附O2的强度,并且少量Au的添加可以提高Rh的表面分散度,从而在N2O分解反应中表现出优于单金属Rh的催化性能。对于Pt-Cu双金属纳米粒子,采用不同的金属担载次序制备出不同核壳结构的Pt-Cu双金属纳米粒子。在1,2-二氯乙烷加氢脱氯反应中,表面富Cu的Pt16CU84/SiO2催化剂在18h的反应过程中表现出高的乙烯选择性(>90%)和稳定性。对于Au-Ni合金纳米粒子,在较宽组成范围内具有3nm左右的尺寸且具有高热稳定性,并且含有少量Ni的Au-Ni合金纳米粒子在CO氧化反应中表现出协同效应。
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