【摘 要】
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以NaAlH4为代表的配位氢化物储氢材料具有储氢容量高、吸/放氢温度适中(约低于150℃)的优点,缺点是再氢化压力太高(高于10MPa)和吸/放氢动力学性能缓慢。因此,需要添加适量的
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以NaAlH4为代表的配位氢化物储氢材料具有储氢容量高、吸/放氢温度适中(约低于150℃)的优点,缺点是再氢化压力太高(高于10MPa)和吸/放氢动力学性能缓慢。因此,需要添加适量的催化剂。本论文首先综述了NaAlH4配位氢化物储氢材料的研究现状,在此基础上采用储氢合金及其氢化物(FeTi,REMg3)作催化剂,运用球磨方法掺杂λNaAlH4。运用XRD,SEM,PCI等分析手段研究了球磨掺杂工艺和催化剂对NaAlH4的放氢性能的影响,并对催化机理做了初步探讨。
研究结果表明,机械合金化制备的不同结构状态的Fe-Ti合金对NaAlH4放氢反应的催化效果不同,催化剂的性能排序是:Fe-Ti混合物>FeTi纳米晶>固溶体>非晶。Fe-Ti混合物掺杂的NaAlH4样品在150℃可以完全实现第一步分解反应,最高放氢量达3.2wt.％。球磨掺杂工艺对催化剂的粒度和分散性有显著影响,从而影响NaAlH4的放氢性能。优化的球料比为20:1,球磨时间是10h,球磨时间过长会导致样品在球磨过程中分解。
四种REMg3合金氢化物(PrMg3Ni0.1,LaMg2Ni,CeMg3Ni0.1,CeMg3)掺杂的NaAlH4中,CeMg3氢化物掺杂的样品的放氢性能最好,在150℃等温放氢4个小时就可达到放氢平衡,放氢量高达3.5wt.％；然而,CeMg3合金较其氢化物具有更好的催化性能,尽管前者的分散性和颗粒度不如后者。催化剂的粒度对掺杂的NaAlH4的放氢性能有明显的影响,更小的催化剂粒度有利于提高NaAlH4的放氢速度,而催化剂晶粒尺寸对催化效果几乎无影响。
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