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本文以Au/TiO2为主要研究对象,通过溶胶—凝胶法掺杂稀土氧化物La2O3或CeO2进TiO2骨架以改变其载体性质,再用沉积—沉淀法负载Au制得了Au/TiO2,Au/La2O3-ZiO2和Au/CeO2-TiO2催化剂,Au的负载量控制在0.25~0.46 wt%。在CO浓度为1%时,对催化剂的催化氧化活性进行了评价;并运用XRD、BET、FT—IR、TEM、TPD、TPR等表征手段对催化剂进行了考察与表征,探讨了稀土氧化物掺杂对Au/TiO2催化氧化性能的影响及原因。
结果表明,La2O3或CeO2的掺杂,都可以大大提高Au/TiO2催化氧化CO的性能,并且随着掺杂浓度的增加,催化活性进一步提高。而Au/La2O3-FiO2和Au/CeO2-TiO2两者比较表明,CeO2的掺杂效果优于La2O3。
在研究中发现,稀土氧化物的存在能有效抑制TiO2晶粒的长大,增加TiO2的比表面积和晶格应变,从而增强了Au和载体TiO2的相互作用,使得催化剂表面的氧化能力显著增强,从而提高其对CO氧化的催化性能。
TPD、TPR及in-situ FT—IR等表征证明,经La2O3或CeO2掺杂后,TiO2表面的氧物种也发生了明显的变化,负载后的Au颗粒能与载体氧发生强相互作用。由于CeO2自身优良的储氧性能和较强的氧化还原能力,使得CeO2添加后Au/CeO2-TiO2的氧化性能进一步加强。提出了与载体表面氧物种发生相互作用的(Aun)δ+是催化CO低温氧化反应的活性中心的观点。
最后,利用TPR及in-situ FT—IR等的表征结果,对Au/CeO2-TiO2催化剂催化CO低温氧化反应的机理进行了讨论,给出了两个反应路径。