水滑石负载金属氧化物材料的制备及其在染料废水处理中的应用研究

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层状双氢氧化物(Layered double hydroxides,简称LDHs)因具有高比表面、记忆效应、层状结构和较强的离子交换能力,广泛用于吸附剂、催化剂、催化剂载体等众多领域。论文以水滑石负载金属氧化物材料的制备及其在染料废水处理中的应用为研究选题,针对工业染料废水所带来的严重环境污染问题,设计制备了碳酸根型镁铝水滑石,并以它们为载体,在其表面负载了氧化铈、氧化锌和二氧化钛等金属氧化物,研究了这些材料对染料废水的吸附性能和光催化降解性能等。以氢氧化钠和碳酸钠混合溶液为沉淀剂,硝酸盐为阳离子源,采用共沉淀法制备了碳酸根型镁铝水滑石,并研究了其煅烧产物对孔雀石绿的吸附性能。XRD证明所制备的样品具有典型的水滑石特征衍射峰,SEM显示焙烧态水滑石的微观形貌为层状纳米颗粒,吸附实验显示所制备的镁铝水滑石焙烧产物对孔雀石绿具有良好的吸附去除作用。在25℃、pH = 3.85的条件下,45 mg的焙烧水滑石对250 mL 1000 mg/L的孔雀石绿吸附120 min后其去除率高达99.14%,吸附容量为 558.55 mg/g。以镁铝水滑石为载体,以硝酸铈为铈源,制备不同比例的CeO2/Mg-Al-LDHs,结果显示CeO2已成功负载到水滑石上。并研究了其锻烧产物CeO2/Mg-AL-LDO对孔雀石绿溶液的吸附性能,结果显示CeO2/Mg-AL-LDO对孔雀石绿具有良好的去除效果,CeO2/Mg-AL-LDO 在 25℃,pH = 3.85,投加量为 35 mg,吸附时间为100 min时对100 mL 250 mg/L的孔雀石绿溶液达到吸附平衡,平衡吸附量和去除率分别为694.05 mg/g和97.17%,吸附量大,去除率高。CeO2/Mg-Al-LDO重复使用4次,对孔雀石绿的去除率依然很高,可达90%以上,这表明它是一种可重复利用、性能良好的吸附材料。以镁铝水滑石为载体,以醋酸锌为锌源,制备了不同比例的ZnO/Mg-Al-LDHs,对样品晶体结构和形貌进行了表征,以亚甲基蓝为目标污染物,考察了 ZnO/Mg-Al-LDO对其光催化活性的影响,结果表明:XRD显示所制备样品具有水滑石层状结构和立方ZnO晶相,SEM照片显示ZnO纳米颗粒已成功负载到水滑石层间表面。ZnO/Mg-Al-LDO对亚甲基蓝有良好的催化降解效果,光催化反应与催化剂添加量、染料初始浓度等因素有关。亚甲基蓝溶液的脱色率随ZnO/Mg-Al-LDO催化剂添加量增加而增大,随初始浓度增加而减小。回收重复利用实验表明ZnO/Mg-Al-LDO催化剂在4次重复使用后仍然具有较好的光催化活性,是一种效果良好的光催化剂。以镁铝水滑石为载体,以钛酸四丁酯为钛源,在Mg-Al-LDO上负载了不同质量百分比的TiO2纳米颗粒,XRD显示所制备样品具有水滑石层间结构和锐钛矿TiO2晶相,SEM照片显示TiO2纳米颗粒已成功负载到水滑石层间表面。光催化实验显示TiO2/Mg-Al-LDO催化剂对孔雀石绿有较好的催化降解效果,光催化反应与催化剂添加量、染料初始浓度等因素有关。回收重复利用样品的XRD和红外光谱结果显示TiO2/Mg-Al-LDO催化剂重复利用后的结构没有明显变化,是一种效果良好可重复利用的光催化剂。水滑石具有优良的吸附性能,其负载金属氧化物半导体后可作为性能优良的光催化剂材料,是目前水滑石应用到光催化领域研究的热点,在治理染料废水中具有良好的应用前景。
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