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电荷和自旋是电子两个重要的内禀属性。半导体自旋电子学正是利用半导体中的电子自旋和电荷两个自由度,对信息进行加工处理。在半导体材料中引入各种缺陷,例如掺杂磁性原子或者产生空位复合体等,使得体系能够产生电子自旋态。通过对电子自旋态的产生、注入以及输运的控制,半导体将展示许多新颖的功能。在密度泛函理论的框架下,我们使用第一性原理计算来研究两类不同的物理量：固态量子比特和磁性杂质的扩散动力学。对于前者,我们致力于寻找能够作为量子比特候选者且具有类似于金刚石NV-1色心的量子性质的深能级缺陷中心。对于后者,我们运用动力学蒙特卡罗(KMC)模拟来研究替位式的Mn原子(MnGa)在稀磁半导体Ga1-xMnxAs中的扩散与聚集。本论文的主要研究成果可以总结如下。(1)发展了结合平均场理论和分子轨道理论的方法来研究半导体缺陷中心的电子自旋性质。基于第一性原理计算,我们研究了金刚石OV色心的自旋极化缺陷能级,形成能,位形坐标图和电子自旋相干时间。根据分子轨道理论,利用投影算符技巧构建了具有C3v,对称性的金刚石OV色心的分子轨道。利用这些分子轨道,分析了OV0色心的缺陷能级特征,并且发现它具有一个S=1的三重基态和四个自旋保留的激发态。通过计算OV色心在不同价态下的形成能,可以得出OV0色心在p型的金刚石中是稳定的。根据位形坐标图,得到OV0色心在基态和激发态之间的光吸收,光发射和零声子线的能量。此外,我们估计了OV0色心在T=0K下的电子自旋相干时间。这些结果证明了OV0色心类似于金刚石NV-1色心,是另一个潜在的量子比特候选者,同样可以运用于自旋相干操作和量子比特运算。(2)类似地,我们研究了单层h-BN中CBVN和NBVn色心在不同价态下的能量稳定性和电子结构。根据分子轨道理论,利用投影算符技巧构建了具有C2v对称性的CBVN和NBVN色心的分子轨道。利用这些分子轨道,分析了CBVN和NBVN色心在不同价态下的缺陷能级特征,并且发现CBVN0和NBVN+1色心各自具有一个S=1的三重基态和一个自旋保留的激发态。通过计算CBVN和NBVN色心在不同价态下的形成能,可以得出CBVN0和NBVN+1色心分别在n型和p型的单层h-BN中是稳定的,并且都是顺磁缺陷中心。此外,我们也估计了CBVN0和NBVN+1色心在T=0K下的电子自旋相干时间。这些结果同样证明了CBVN0和NBVN+1色心也都非常合适于实现自旋量子比特操作。(3)运用KMC模拟来研究稀磁半导体Ga1-xMnxAs在生长后的热处理过程中的微观结构演化。通过第一性原理计算,我们得到了最近邻和次近邻的MnGa-MnGa和MnGa-VGa的结合能。另外,运用爬坡弹性带方法(CI-NEB)计算了Ga和Mn原子在GaAs中的跃迁势垒。将计算得到的结合能和跃迁势垒作为KMC模拟的输入参数,研究了微观结构的演化。我们发现长时间的微观结构演化的背后机制是Ga空位调节MnGa原子在Ga子晶格上进行扩散,这种扩散会导致MnGa原子的聚集。而且,退火温度越高,越容易形成MnGa团簇。在较高温度下,长时间的退火热处理会导致MnGa团簇尺寸的增大和浓度的下降。大团簇的产生进一步地暗示着第二相MnAs的形成。高温退火还会使得MnGa团簇之间的平均距离变大,进而削弱了MnGa团簇之间的铁磁相互作用。因此,MnGa原子的聚集会导致居里温度的降低。