FE-ZSM-5分子筛催化剂非均相Fenton降解氯苯的研究

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含氯有机化合物广泛运用于化工、医药和农业等行业,但是由于它们具有生物毒性,环境持久性和非生物降解性等性质,使得它们在造福人类的同时也带来了许多环境问题,尤其是水体污染。传统的废水处理方法主要包括:生物氧化法、物理方法和化学氧化法。在化学氧化法中,Fenton降解法由于其具有适用范围广、处理效率高、二次污染小、设备操作简单、反应条件温和(室温常压)等特点而引起广泛关注。然而,Fenton反应也存在着易引起二次污染、溶液pH要求严格(pH=2~4)、催化剂活性组分易流失等缺点而限制了其在工业上的应用。因此开发出一种高效稳定的催化剂,使水中含氯有机污染物彻底降解成CO2和H2O,且不引起二次污染,具有十分重要的意义。  本文以氯苯(CB)作为水中模型污染物,对Fe-ZSM-5分子筛催化剂的制各、表征和非均相Fenton降解CB的催化性能进行了系统的研究。实验结果表明,在非均相Fenton降解CB的反应中,以柠檬酸铁为前驱体制各的Fe-ZSM-5分子筛催化剂具有较好的催化活性。采用单因素分析的方法,确定Fe-ZSM-5分子筛催化剂非均相Fenton降解100mg/L CB的最佳反应条件:溶液初始pH为3.5、H2O2最佳浓度为149.55mmol/L、催化剂用量为1g/L。通过XRD、FT-IR、UV-vis、EPR、UV-Raman等表征手段发现使用一步水热合成法制备的Fe-ZSM-5分子筛催化剂中Fe物种主要是以骨架铁的形式存在,其在非均相Fenton降解氯苯反应中起到重要作用。在Fe-ZSM-5分子筛催化剂的合成过程中将晶形控制剂聚乙二醇(PEG600)换成具有一定还原性的乙二醇(EG),可提高分子筛催化剂降解CB的活性。对于活性最佳的分子筛催化剂FZ-CA-5EG来说,非均相Fenton降解CB过程中同时产生了·OH和O2-·自由基,其中·OH是主要参与反应的活性氧物种。FZ-CA-5EG分子筛的吸附能力主要与Si/Al有关,而催化活性还受催化剂中残留模板剂含量的影响。FZ-CA-5EG分子筛催化剂具有良好的重复利用性和稳定性。
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