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在本论文工作中,为了探索具有大的三阶非线性效应(用X(3)表征)和优值比X(3)/α的光学材料,作者主要研究了两类金纳米团簇掺杂的复合薄膜的非线性光学性质。一类是非球形金纳米团簇规则阵列与氧化物基质复合薄膜,一类是金纳米团簇与大的三阶非线性材料基质复合薄膜。本论文主要内容和结论如下:
1.利用聚苯乙烯微球在玻璃与石英基片上自组装成的单层和双层模板,结合脉冲激光沉积技术(PLD),成功制备了三角形和六角形规则排列的金阵列与ZnO,BaTiO3等的复合薄膜。利用单光束纵向扫描(Z-Scan)的方法测量了薄膜在不同激光波长(532 nm,800 nm)和脉宽(10 ns,25 ps,200 fs)下的三阶非线性效应,其X(3)值高于文献报道的掺杂高金属浓度的复合薄膜的X(3)值。由于金的浓度较小,大大减小了薄膜的线性吸收,从而增大了复合薄膜的优值比X(3)/α,比文献报道的纳米复合薄膜的优值比提高约1个量级。对于其非线性增强机制,作者从复合薄膜X(3)公式中涉及的参量,如金属颗粒的占空比,增强因子,金属颗粒本身的X(3)及周期性排列等几个方面进行了较为详细的讨论。
2.利用PLD技术,在Mg0,LaAlO3及熔石英基片上成功制备了不同结晶取向的钙钛矿结构的CaCu3Ti4O12氧化物薄膜。利用Z-Scan的方法测量了薄膜在激光波长为532 nm,脉宽分别为7 ns和25 ps条件下的三阶非线性性质。其X(3)值在7 ns时达10-6~10-5 esu,在25 ps时达10-7~10-8 esu的较大值,表明CaCu3Ti4O12是一种良好的光学非线性材料。
3.利用PLD技术,制备了具有不同掺金浓度的Au:CaCu3Ti4O12复合薄膜。利用Z-Scan的方法测量了薄膜在532 nm波长,7 ns和25 ps脉宽激光条件下的三阶非线性光学性质,即研究了金属纳米团簇与大的三阶非线性效应的材料基质形成的复合薄膜的光学非线性。结果发现复合薄膜的最大X(3)值大约比纯CaCu3Ti4O12的X(3)值只增大2~3倍,在一定浓度下还小于纯CaCu3Ti4O12的X(3)值,表明金属纳米团簇可以增强复合薄膜的三阶非线性,还可能抵消基质的非线性。我们从复合薄膜X(3)计算公式中涉及的增强因子大小和相位及金属颗粒本身Xm(3)角度进行了较为详细的讨论,有助于此类工作更深入的研究。
4.利用PLD技术,在MgO(001)基片上成功制备了一种c轴取向的Bi系氧化物薄膜-Bi1.5Zn1.0Nb1.5O7。利用Z-Scan技术测量其在532 nm,25 ps及800nm,200 fs条件下的三阶非线性光学性质。X(3)分别为10-8esu和10-11esu量级的较高值。