纳米晶铈锆复合氧化物催化剂的SAS法制备与表征

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不断增加的汽车排放污染物已经成为危害生态环境和人体健康的越来越严重的问题。用于汽车尾气净化的铈锆复合氧化物的研究近年来成为新的研究热点。超临界抗溶剂法(Supercritical Anti-solvents, SAS)是一种新兴的微粒化技术,在热敏炸药、聚合物、催化剂等领域具有十分广阔的应用前景。与传统的制备催化剂的方法相比较,SAS法表现出很多的优势,例如制备得到的粒子形状规则、尺寸小等。本文采用SAS法制备了铈锆复合氧化物。采用SAS法制备了平均粒径为50~70 nm的CeO2前驱体,并采用正交试验法对制备工艺条件进行研究。结果表明,温度、浓度对CeO2前驱体的粒径影响较大;经焙烧,得到了纳米CeO2催化剂。采用SAS法制备了铈锆复合氧化物前驱体,考察了温度、压力和溶液浓度等工艺条件对铈锆共抗溶剂效应的影响。结果表明,温度对铈和锆在抗溶剂过程中有不同的影响,较高的温度下,乙酰丙酮锆比乙酰丙酮铈表现出更强的抗溶剂效应;随着压力、溶液流量增加,相对于乙酰丙酮铈,乙酰丙酮锆的抗溶剂效应逐渐降低。上述实验结果为实现不同铈锆比制备过程的可控性提供了有价值的依据。采用SAS法制备了一系列不同铈锆比的纳米铈锆复合氧化物催化剂并对其进行了表征。结果表明,和共沉淀法制备的催化剂相比,采用SAS法制备的纳米铈锆固溶体催化剂具有粒子尺寸小、形状规则、储氧量高、耗氢量大等优点;热稳定性实验结果表明,SAS法制备的催化剂具有较高的热稳定性和高温抗烧结能力。
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