【摘 要】
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光催化二氧化碳还原的研究是人类利用太阳能,催化生成有价值的含碳还原物质的途径之一,是实现人工碳循环的有效途径之一,对缓解能源危机和温室效应有重要作用。目前光催化剂
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光催化二氧化碳还原的研究是人类利用太阳能,催化生成有价值的含碳还原物质的途径之一,是实现人工碳循环的有效途径之一,对缓解能源危机和温室效应有重要作用。目前光催化剂的活性低、稳定性差以及还原产物选择性低等问题阻碍了光催化二氧化碳的高效利用,因此设计高活性和高稳定性的新型光催化剂是有效提升光催化体系性能的关键。基于以上问题,本文设计并合成了全新的三脚架配体,并将其制成钴基催化剂,用于光催化二氧化碳的研究。实验结果如下:合成了一个具有空腔结构的三脚架分子笼状物配体,并成功将铜（Ⅱ）离子和钴（Ⅱ）离子配位在配体的空腔中,通过NMR,MS,X射线单晶衍射仪对相关物质进行了结构表征。将两个配合物用于光催化二氧化碳还原研究,结果表明,封闭结构的三脚架铜（Ⅱ）和钴（Ⅱ）配合物不利于其光催化性能的提升。在活化的氧化石墨烯上连接三（2-氨乙基）胺制得了改性的氧化石墨烯GO-TREN,在其表面负载钴（Ⅱ）离子制得了一种非均相光催化剂GO-TREN-Co。通过XPS,离子色谱对其进行表征,并以0.1 mg/组的量将其用于光催化二氧化碳还原,结果表明,以0.4 m M的[Ru（phen）3]（PF6）2为光敏剂,0.3 M的TEOA为牺牲剂,溶剂为纯Me CN条件下,催化反应10 h产生了3.43μmol CO和0.046μmol H2,TON（CO）为470,CO选择性为98.7%。通过脱水缩合反应制得了一种全新的三脚架配体NTP,随后以NTP为配体合成三角架配合物NTP-Co,通过NMR、MS对其结构进行了表征,并将其用于光催化CO2还原反应。通过筛选不同的牺牲剂、溶剂等条件,选择适合适的催化的体系,实验结果表明,在0.05μM的浓度下,以0.4 m M的[Ru（phen）3]（PF6）2为光敏剂,0.3 M的TEOA为牺牲剂,溶剂为纯Me CN条件下,催化反应8 h,产生0.040μM的H2和1.1μM的CO,TON（CO）为4400,CO选择性为97.3%。
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