【摘 要】
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随着原油资源的不断减少,世界各国加大了能源和化工原料来源的多元化工作,以煤或天然气制取液体燃料和基础化工原料是最受关注的路径之一,而两者转化的结合点是合成气(CO+H_2)化学。低碳醇(C_1-C_6混合醇)可作为汽柴油的替代品,亦可作为燃料添加剂和基础化工原料,在化工、医药和能源领域有着广泛用途,对保障我国能源和基础化工原料供应安全具有重要意义。合成气制取低碳醇涉及到C-O键的断裂和留存,一般需
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随着原油资源的不断减少,世界各国加大了能源和化工原料来源的多元化工作,以煤或天然气制取液体燃料和基础化工原料是最受关注的路径之一,而两者转化的结合点是合成气（CO+H2）化学。低碳醇（C1-C6混合醇）可作为汽柴油的替代品,亦可作为燃料添加剂和基础化工原料,在化工、医药和能源领域有着广泛用途,对保障我国能源和基础化工原料供应安全具有重要意义。合成气制取低碳醇涉及到C-O键的断裂和留存,一般需要两种活性位——CO解离吸附位和非解离吸附位,所用催化剂主要是在F-T催化剂基础上发展而来。通常,解离吸附位由F-T元素Fe或Co构成,非解离吸附位由Cu构成,精准控制两种活性位的比例有相当难度,表现出总醇选择性普遍不高。为了改善Cu Co基催化剂总醇选择性较低的问题,本文在课题组前期工作的基础上,分别研究了稀土金属Ce助剂、碱金属K助剂、不同氮掺杂量以及氮源对CuCo基催化剂性能的影响。运用XRD、N2-吸附脱附、H2-TPR、NH3-TPD和XPS等一系列表征手段,分析了上述催化剂物化性质与其催化性能的关系,得出的主要结论如下:（1）催化剂中适量的Ce,可以提高Cu物种的分散性,促进CO非解离吸附,而Ce与Co间存在较强的相互作用,降低了Co物种的还原性,使得副产物C5-C15长链烷烃减少,总醇选择性有所提高。（2）添加K助剂后,催化剂的平均孔径和孔体积均下降,Cu、Co物种的还原性能受到抑制,副产物烃类选择性大幅度降低,但水煤气变换反应加剧,醇选择性并未得到提高。（3）N掺杂改变了CNTs载体的表面结构和酸碱性质,增强了载体与活性金属间的相互作用,改善了活性金属的分布状态。以NCNTs负载的CuCoCe催化剂整体上表现出了较高的总醇选择性以及稳定性,其关键在于控制掺杂N的类型及量。（4）不同氮源以及投料比可以调节CNTs表面N物种的掺杂量及形态分布,其中吡咯型N占比决定了金属颗粒大小,二者呈正相关。一定范围内,活性金属颗粒的增大,有利于催化剂总醇选择性的提高,而较大且稳定的活性金属颗粒,可以增强催化剂的稳定性能。（5）催化剂的碳链增长能力受到抑制可能与Co的可还原性降低有关,Co物种还原峰向高温方向偏移,可还原数量减少,其解离CO能力减弱,用于碳链增长的表面碳物种减少,长链产物选择性降低。
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