城市大气气溶胶中有机胺和多环芳烃的分析研究

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有机胺(Amines)是重要的大气气溶胶示踪物,对大气二次有机气溶胶(Secondary Organic Aerosol,SOA)的形成和生长具有重要意义,多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)是大气中重要的可持续有机污染物,对生物具有致癌,致畸和致突变性的“三致”危害。本文以城市大气气溶胶中有机胺和多环芳烃为研究对象,以气相色谱/质谱(Gas Chromatography/Mass Spectrometry, GC/MS)和离子色谱(Ion Chromatography, IC)为主要方法手段,建立了两种分析方法检测低分子量有机胺,并对香港地区PM2.5中有机胺的含量水平、来源和气象条件对有机胺的影响进行了研究。同时,对厦门集美区PM10中多环芳烃的污染水平、种类特征和来源等问题进行了分析讨论。  本论文共分五章:  第一章绪论。描述了研究地区大气PM10和PM2.5的污染状况,大气气溶胶中有机胺和多环芳烃的分析方法和研究现状,并提出了本论文的研究背景和主要内容。  第二章建立了对大气颗粒物PM2.5中八种小分子量有机胺进行分析研究的柱前衍生-GC/MS方法和IC方法。在分别优化了两种方法的实验条件基础上,比较了两种分析方法对实际样品的分析效果。结果表明IC方法操作简单,有机试剂用量少,对环境友好,但灵敏度较低。柱前衍生-GC/MS方法操作较繁琐,但灵敏度和稳定性较好。因此柱前衍生-GC/MS方法更适合于实际PM2.5样品的分析。  第三章香港大气PM2.5中有机胺的分析研究。利用柱前衍生-GC/MS方法研究了2011-2012年香港四季PM2.5样品中六种有机胺的含量水平和气象条件的影响。结果表明,香港大气PM2.5中有机胺总含量在1.29-65.61μg/g之间,呈现显著季节性变化特征:夏季>春季>秋季>冬季。并且受气温和风向的影响:有机胺含量随气温上升而增加,西南风盛行时有机胺含量最高。最后结合后向气团轨迹(Air-mass Back Trajectories)计算,研究了PM2.5中有机胺的来源问题。结果表明香港PM2.5中的有机胺主要来自海洋。  第四章厦门集美区活动高峰期间大气PM10中多环芳烃的含量分布和来源分析。参照EPA(US Environmental Protection Agency)优先控制测定16种多环芳烃的标准分析方法,采用气相色谱/质谱联用技术,对从2011年4月8日至22日厦门集美区活动高峰期间,大气PM10中多环芳烃的污染状况进行了研究。在利用来源特征比值方法初步推断多环芳烃主要来源的基础上,使用主成分分析-多元逐步回归法(Principal Component Analysis-Multiple Regression,PCA-MR)明确了各主要污染源对多环芳烃的贡献率。结果表明,厦门集美区活动高峰期间,多环芳烃含量变化范围在2.0-29.5 ng/m3之间,主要以稠环数为5和6的重组分多环芳烃为主。厦门集美区活动高峰期间大气PM10中多环芳烃的主要来源可归纳为化石燃料的燃烧和机动车尾气的排放,它们对多环芳烃的贡献率分别为70.9%和23.7%。  第五章结论与展望。总结本论文的主要研究工作,并展望了大气气溶胶研究中尚待解决的问题和研究的发展趋势。
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