基于低温电输运的碲基相变材料无序调控研究

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相变存储器凭借其抗辐射、高速、可等比缩小以及良好的 CMOS 兼容性等优异性能成为最具潜力下一代非易失存储技术之一。但其商业化进程仍然面临巨大难题;究其根源均与相变材料的电学特性密切相关:一方面;相变材料非晶态的高阻阻值会随时间发生漂移;不利于多值存储和以及更长时间的数据保存;另一方面;较低的晶态阻值需要较大的驱动电流才能使其熔融非晶化形成高阻态;这显然不能满足高密度存储对低功耗的迫切需求。最近有关相变材料通过原子位形无序改变电子局域程度的研究为从根本上改善相变材料的电学性能提供了全新思路。因此;本论文着重研究了不同无序程度和无序类型对晶态碲基相变材料电输运作用以及尺寸效应的影响;这不仅有助于解决无序体系电输运相关的开放问题;也期望在相变材料无序机理研究基础上;通过无序程度和无序类型改变来调控材料的电学特性;进一步解决相变材料在不断缩小的单元尺寸上实现多级存储、超快相变方面的应用问题。  首先;本文选取与成熟商用化碲基相变材料 Ge-Sb-Te(GST)体系具有等电子替代且晶化温度更低的化合物Sn1Sb2Te4进行输运测试和无序机理研究;利用原位退火和极低温条件来减小外界干扰。极低温下的电阻温度测试结果表明Sn1Sb2Te4内无序变化引发金属绝缘体转变(MIT)。而磁阻(MR)大小和符号被证实与 Sn1Sb2Te4中无序调控局域态和扩展态电子分布相关。在此基础上;首次采用无序度变量分别标定相变材料的磁阻符号转变、MIT 位置并与标度理论分析结果进行比较。结果发现三者都具有强无序依赖性且在在同一无序变量处发生;从而证实了晶态Sn1Sb2Te4中MIT为无序驱动的纯Anderson转变;揭示出量子临界处无序调控机制的普适性。  此外;为了增强与无序变化相关的量子效应;并解决器件单元尺寸不断缩小而面临的极限问题;本文减小厚度制备Sn1Sb2Te4超薄膜;通过探寻体系维度降低后的电输运变化规律来揭示潜在无序调控机制。首先;低温电阻温度和变磁场角度的磁阻测试结果表明Sn1Sb2Te4超薄膜满足二维跃迁输运和二维反弱局域及电子相互作用矫正电导。由于体系维度减小;增强了不同能量态电子(局域态和扩展态)自身量子干涉;导致输运受到无序影响更为显著。此外;标度理论分析和位于量子电导处的强弱局域(SL/WL)转变点进一步阐明体系维度减小后具有显著量子特性的无序机制。  基于上述不同维度下的输运结果推导出具有普适性和量子特性的无序机制;本文进一步研究了易于人工操控的相变超晶格材料GeTe/Sb2Te3来实现无序调控;其中Ge 替代同主族 Sn 原子来提升材料稳定性。首先通过第一性原理计算和结构表征表明其层状界面结构和由于层间混杂而可能形成的层间无序。其次;通过面内输运证实其低温输运受多个二维拓扑相界面主导;并基于界面间耦合程度变化和其他散射机制分析进一步证实层间无序的存在和变化。此外;本文通过垂直输运测试更为直接地获得层面无序的信息;在建立垂直振荡隧穿输运模型基础上;证实超晶格的组份厚度和周期也可用于调控层间无序。  综上所述;通过对一系列维度不断减小的碲基相变材料的低温电输运研究;不仅得到碲基相变材料中具有普适性的无序调控机制;也寻找到碲基相变材料无序调控的手段;为相变材料改性研究提供理论基础。同时研究结果表明具有极弱电子关联和强自旋轨道耦合的碲基相变材料可成为无序驱动量子相变研究的重要平台。
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