陆相沉积盆地砂岩储层CO2地质封存流体运移和水岩相互作用研究

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CO2地质封存技术能够有效降低工业CO2排放,减轻温室效应,满足低碳经济发展的需求。砂岩储层是目前CO2最主要的捕集场所。我国多发育陆相沉积盆地,盆地砂岩储层在岩石学和构造方面较海相沉积盆地具有特殊性,表现出低矿物成熟度和多时空尺度断裂系统密集发育特征。因此,在陆相沉积盆地中开展CO2地质封存需要重点考虑砂岩储层岩石学和构造发育特征对CO2流体迁移和积聚规律以及CO2-水-岩相互作用的影响。CO2-水-岩相互作用是CO2地质封存研究中最为重要的课题之一,而充分理解各类矿物在CO2流体作用下水文地球化学性质差异,以及同类矿物在不同储层环境和水化学条件下表现出的相似性,是开展实际复杂地质条件下CO2-水-岩相互作用的基础。论文通过收集整理部分矿物热力学和化学动力学数据,结合PHREEQC和Excel理论计算,首先对砂岩储层中典型矿物CO2流体敏感性进行了分析,具体包括矿物溶解度计算,溶解速率常数计算,矿物溶解平衡最快耗时计算和矿物敏感性指数分析。研究结果表明,所有硫酸盐矿物、硫化物,大部分碳酸盐矿物(片钠铝石除外)和少量黏土矿物如斜绿泥石,以及架状硅酸盐矿物钙长石,它们同时具有较高的溶解度和溶解速率,对CO2流体反应最为敏感,成为制约砂岩储层中早期CO2-水-岩相互作用的关键性矿物。而构成砂岩主体的架状硅酸盐矿物如石英,碱性长石,对CO2敏感性适中,表现出缓慢溶解的特性,成为反应中后期主要的溶解矿物。考虑到CO2流体敏感性较高的矿物多以胶结物形式赋存于砂岩储层中,且陆相沉积盆地砂岩储层中胶结物组分空间变异性强的特性,我们通过高压釜水热实验,进一步研究了胶结物组分变化对砂岩储层中CO2-水-岩相互作用的影响。实验过程中,我们观测记录了水化学组分和反应前后矿物表面形态与元素构成变化,并结合PHREEQC构建了相应水文地球化学模型,对离子活度分布、矿物饱和指数变化和矿物溶解沉淀动力学过程进行了分析。研究表明,胶结物组分差异对水化学和矿物溶解沉淀过程产生重要影响,包括水溶液pH,常规离子浓度,原生矿物溶蚀程度和反应途径过程,以及次生矿物沉淀类型变化等。具体地,钙质胶结组(含方解石)具有最高的pH值,TDS和Ca2+浓度,抑制钠长石溶解的同时,也促进了钾长石非全等溶解从高岭石向伊利石方向的转化。次生矿物沉淀方面,在白云石胶结组中观测到绿泥石沉淀;而模拟结果表明,胶结物-方解石和绿泥石-的协同溶解最终导致了白云石沉淀。宏观上,针对陆相沉积盆地断裂系统普遍发育的构造特征,论文在结合松辽盆地地质背景的基础上,综合使用TOUGH2、T2Well和TOUGHREACT等模拟软件,重点分析了断层发育特征,包括裂隙发育程度,断层物性条件和断层结构差异对CO2流体沿区域断层泄露,以及局部断层发育砂岩储层内部CO2流体运移、积聚规律和CO2-水-岩相互作用过程的影响。其中,在区域断裂发育砂岩储层间CO2流体泄露过程模拟研究中,计算结果表明,在恒量注入模式下,断层裂隙开度大小对断层带内压力响应、流体流态(CO2/盐水)、各含水层与断层接触面上泄露动态和CO2在各含水层中的质量分布情况影响显著。当裂隙开度较小时(h=1mm),边壁摩擦阻力增大,混合流态为层流;然而此时,气态CO2流速反而增大,使得断层中压力响应和气体膨胀效应明显,最终导致气态CO2向毗邻含水层中突破时,具有更快的流速。因此,浅部含水层中CO2泄漏量有所增加;但这种增加随着突破时间的延长差距逐渐变小。相反地,当裂隙开度增大至5cm时,断层边壁摩擦阻力减小,断层局部地段出现紊流;然而,受到恒量注入模式的限制,断层单位横截面上CO2气体流速不升反降,裂隙开度的影响十分有限。此时,等效多孔介质模型和动量模型计算结果相当,且两者在流体动态上的差异,随着CO2不断注入而逐渐减小。这说明在大时间尺度和恒量注入模式下,抛开流体动态的短暂差异,达西定律仍然能够胜任裂隙发育断层中CO2流体泄露的研究。同样地,砂岩储层内部密集发育的局部断裂系统,也显著影响着CO2流体的迁移、积聚规律和CO2-水-岩相互作用模式。其中,三肇凹陷典型油气运移剖面上CO2注入条件下流体流动模拟研究表明,在泥沙互层的地层组合下,砂岩储层中发育的高渗透性断层成为CO2流体汇聚和运移的主要通道,最终使得CO2流体沿着断层带附近展布。降低断层渗透率十分之一不足以影响CO2流体沿断层向相邻储层的迁移过程;然而,断层二元结构的发育与否对断层核部两侧流体交流影响密切。当断层核部发育时,CO2流体被封闭在各自相对独立的、为两侧断层所包围区域,区内压力积聚明显,有利于各砂岩储层间流体交流和砂岩储层空间的利用。此外,砂岩地层产状、物性条件好坏以及和断层间距离大小同样对CO2迁移过程产生影响。当断层倾向和砂岩储层一致时,CO2流体更易于进入断层向浅部地层运移;而两者倾向相反时,CO2首先向砂岩储层上倾方向运移,只有当运移受阻(例如地层歼灭)时,才开始向断层大量泄露。相同断裂发育特征条件下砂岩储层内部CO2反应运移模拟结果表明,CO2-水-岩相互作用模式受到矿物化学性质和流体运移速率快慢的共同影响,而后者又受到地层产状、CO2注入压力和断层发育情况的控制。在CO2注入初期,砂岩储层中地下水流速较快,发生以方解石溶解为主的化学反应;而断层带浅部流速相对缓慢,且原始地层中缺失方解石,以奥长石、钾长石成为主要溶解矿物,并伴随石英、伊利石和高岭石沉淀。受Fe2+积聚影响,绿泥石溶解受到一定抑制。在泥岩夹层中,流体流速最为缓慢,绿泥石的溶解也最为充分,并伴随钙蒙脱石和铁白云石沉淀。CO2注入停止后,地下水流场发生改变;相应地,CO2-水-岩相互作用活跃区域也发生迁移。具体地,在地层下倾方向,流体运移速度相对缓慢,气态CO2在此处聚集,导致水溶液pH较其他区域偏低;最终导致砂岩储层中方解石和泥岩夹层中绿泥石的大量溶解,形成了菱铁矿、铁白云石和钙蒙脱石沉淀。在CO2停止注入300年后,在砂岩储层中可以形成数量可观的碳酸盐矿物沉淀,主要为菱铁矿和铁白云石,体积分数可以达到10%,而在断层浅部也可以形成少量的方解石沉淀。此外,断层中CO2-水-岩相互作用对于断层物性改造十分有限,不足以影响断层自闭或开合的趋势。该研究对于揭示陆相沉积盆地砂岩储层中CO2地质封存条件下,储层岩石学和构造发育特征对CO2流体迁移、积聚规律以及CO2-水-岩相互作用的影响机制具有重要的理论和实践意义,为我国未来即将开展的大型CO2注入工程提供理论依据和借鉴意义。
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