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碳纳米材料因其独特的物理化学特性，在水环境领域具有广泛的应用前景。在水溶液环境中，碳纳米材料容易受到溶液pH、离子强度等多种因素的影响，与环境中的天然有机质、无机离子等组分发生相互作用，导致性质和功能的改变。因此，研究碳纳米材料在水环境中的物理化学行为及其与水环境介质的作用机理，对碳纳米材料在水环境领域中的应用具有重要意义。 本论文利用多种基于同步辐射光源的分析方法:X-射线吸收谱(XAS)、光电子能谱(XPS)、小角X射线散射(SAXS)、圆二色(CD)等结合TEM、SEM、拉曼和红外光谱等纳米材料表征方法对碳纳米管(CNTs)、氧化石墨烯(GO)和还原氧化石墨烯(rGO)在水环境中的物理化学行为进行了系统的研究，包括材料在水溶液中的分散聚集行为;与水环境天然有机质腐殖酸（HA）和过渡金属离子的相互作用及溶液pH对材料水环境行为的影响。设计构建了具有环境应用潜力的碳纳米管和石墨烯复合材料，初步研究了这些材料用于催化降解有机污染物、微生物抑制和电化学催化的性质，为碳纳米材料在水环境污染治理中的应用提供了实验依据。主要研究成果如下: 1.CNTs在水溶液中可与HA形成具有高度分散性和稳定性的CNTs-HA复合物。利用HA作为配体在CNTs上负载Fe，设计构建了三明治型HA/Fe-CNT复合物。该复合物具有CNTs和HA界面限域的O/N-Fe-C配位不饱和亚铁活性中心，几何构型稳定;实验和理论研究揭示，碳纳米管上sp2 Cπ*与Fe3d轨道杂化引起电荷重新分布，导致CNT芳环上的电荷离散化，有利于电子C-Fe-O2的转移，因而HA/Fe-CNT具有较高的活化含氧物种的催化性能，可以激活O2、H2O2，催化降解酚红、双酚A等有机污染物。 2.环境水溶液中HA的存在有利于GO和rGO在水溶液中的分散，其原因是HA在石墨烯片的表面引入了更多含氧基团和负电荷;水溶液中，GO与HA的主要作用力为范德华力及氢键，rGO与HA的主要作用力为π-π作用;GO和rGO与溶液中过渡金属离子Fe3+、Cu2+配位能力较强，与Co2+、Ni2+配位能力较弱，作用机理研究揭示，GO和rGO与Fe配位呈现类二价特征，原因为GO-HA和rGO-HA稳定性复合物的形成及HA对Fe的强络合能力有利于Fe与复合物形成低价态配位，石墨烯的sp2π电子可以稳定Fe的不饱和配位，此研究为构建可应用于水环境溶液中的新型碳材料含铁催化剂提供了新思路。 3.水溶液中高浓度GO可以自组装成具有取向排列的向列相液晶;HA分子通过在GO表面上的包覆和层间插入方式，可与GO形成三明治型的复合物，GO-HA复合物在水溶液中可形成长程有序的层列相结构。发现水溶液中GO和GO-HA自组装结构在一定浓度下均具有手性特征，HA的存在具有增强GO本征手性的效应;机理研究揭示，GO产生CD信号部分来源于GO片层折叠扭曲等带来的手性环境，GO-HA的本征手性增强来源于HA的包覆增加了GO-HA片层上的皱褶及层间的扭曲，使GO片上的C=C键更多处于一个相对稳定的不对称环境。初步的抑菌效应研究证实，水溶液中GO和GO-HA均对E.coli增殖具有一定抑制能力。 4.采用尿素作为配体和还原剂，通过简单的水热法在石墨烯上掺杂N元素同时负载金属纳米颗粒，制备了石墨烯基-钴氧化物材料(Co/N-GN); SEM照片显示Co/N-GN中的Co纳米颗粒在石墨烯表面的分布均匀，XRD结果证实其主要成分为Co3O4，XPS和XAS分析显示Co/N-GN中因有Co-N配位形成，使Co2+处于高自旋态，增强了石墨烯与Co之间的电子转移，因而材料具有一定的催化活性;Co/N-GN可以催化O2分子通过四电子途径一步还原成H2O。