超声辅助-纳米零价铁/过氧化氢降解离子液体

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离子液体因其本身具有液态范围宽、蒸汽压低、热稳定性好等独特的理化性质,被认为是21世纪环境友好的绿色溶剂。但随着离子液体的广泛应用和深入研究,人们逐渐发现多数离子液体具有生态毒性,并且是难以生物降解和热分解的。离子液体的理化性质和应用是目前研究的热点,而对于其废水处理方法和对环境影响的评估则很少关注。本文选取常用的离子液体为研究对象,采用超声辅助-纳米零价铁结合过氧化氢体系(US-nZVI/H2O2)对离子液体进行降解性研究,以寻找离子液体降解的有效方法,为离子液体的工业应用和废水处理提供可靠的数据。主要研究内容包括:(1)以1-丁基-3-甲基咪唑溴([C4mim]Br)离子液体为研究对象,通过实验对超声波-纳米零价铁/过氧化氢体系氧化降解[C4mim]Br的反应条件及反应动力学进行了研究。结果表明,US-nZVI/H2O2体系可有效降解[C4mim]Br离子液体。最佳反应条件为:nZVI用量0.25g·L-1,H2O2浓度60mmol·L-1,反应体系初始pH=3,反应温度30℃。反应120min后[C4mim]Br去除效率达90.8%。US-nZVI/H2O2体系对[C4mim]Br的降解主要以羟基自由基(OH)的氧化作用为主,其氧化降解过程符合二级反应动力学规律。(2)研究了其他离子液体在超声波-纳米零价铁/过氧化氢体系中的降解效率。结果显示:超声波-纳米零价铁/过氧化氢体系对咪唑、吗啉、吡咯、吡啶及哌啶五种离子液体均具有明显的降解效果且都遵循二级反应动力学规律。其中,咪唑类离子液体阴阳离子的组成对其降解性有明显的影响,1-烷基-3-甲基咪唑类离子液体的降解率随烷基侧链的增长而明显下降,阴离子类型对其降解率则没有显著的影响。(3)离子液体在超声波-纳米零价铁/过氧化氢体系降解前后总有机碳含量(TOC)及降解率测定的结果显示,离子液体降解120min后都能获得较高的降解效率,但降解后的矿化率却很低。这说明降解过程中离子液体转化生成了其他的有机化合物。
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