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2004年，英国物理学家Geim和Novoselov等人在实验上通过机械剥离的方法成功制备了石墨烯。这种仅由碳原子构成二维碳纳米材料由于具有超高的载流子迁移率，良好的热传导性能和光学特性，从而得到人们广泛的关注。随后，其它的二维材料，如氮化硼、过渡金属硫族化合物、二维金属氧化物、MXenes、磷烯、锗烯等也陆续被实验合成。此外，人们还通过构造异质结构、表面修饰、掺杂等方式来丰富二维材料的电子性质。基于二维材料具有良好的量子效应、机械强度和透明度，比表面积大，活性位点多，易于修饰等优点，其在光催化、超级电容器、传感器等领域应用中具有极大的潜力，值得进行深入探讨。 在光催化方面中，由于二维材料具有比表面积高以及部分二维纳米材料存在表面不饱和的配位原子等优点，在光催化反应过程中提供了更多的反应活性位点，从而提高了光催化效率。然而，很多光催化材料的载流子的复合效率较高，这就在很大程度上提高了该材料的光催化效率。因此，如何通过合适的方式促进光催化材料的载流子的分离效率是光催化领域研究的一大热点问题。与此同时，由于自旋电子器件具有高响应，低能耗且日趋微型化等特点备受人们关注，传统的块体磁性材料已经无法满足其快速发展的需求，因此，寻找新型的二维磁性材料应用到自旋电子领域显得尤为迫切。基于以上两点，利用第一性原理计算对二维g-C3N4/CdS范德瓦尔斯异质结和空位缺陷下MoSSe的电子性质进行了研究。其中研究内容和结论如下: 第一章介绍了二维纳米材料的背景及研究现状 第二章介绍了与第一性原理有关的理论基础以及一些常用的计算软件 第三章系统分析了二维g-C3N4/CdS异质结的稳定性、电子性质和带边位置。通过理论计算发现，二维g-C3N4/CdS异质结是一种典型的Ⅱ型异质结并且其带边位置满足光催化分解水的前提条件。同时产生了一个由g-C3N4单层指向CdS单层的内建电场，该内建电场的存在能够有效的抑制载流子复合。因此，该二维异质结的构建有利于CdS的光生电子转移到g-C3N4的导带上，g-C3N4单层中的光生空穴转移到CdS单层的价带上，提高了g-C3N4光催化分解水的能力。 第四章研究了11种不同点空位缺陷下Janus MoSSe结构的电子特性，并在此基础上施加应力观察其电子性质的变化。研究发现，单原子的点空位的形成能比其他结构形成能更低，因而在制备过程中更容易形成。同时，通过分析电子性质发现，在没有施加应力的情况下，VMoS3Se3缺陷的MoSSe产生了局域的非成键的4d电子，从而发生自旋极化产生磁矩，而剩余的十种结构的磁矩几乎为0№。另外，对这十种结构施加1％-9％的应力后发现，仅VMo缺陷的MoSSe产生磁矩，并且在5％应力作用其已经产生磁矩，大约为4μB。 第五章对论文的研究内容进行概括，并对g-C3N4光催化性能和MoSSe磁性的调控进行展望。