论文部分内容阅读
近年来，石墨烯因其完美的二维结构吸引了越来越多的关注。随着科学的发展，人们不断尝试对石墨烯进行改良，期望得到结构更加稳定、催化活性更大的新型石墨烯纳米材料。
本文使用一种特殊离子液体3-甲基-1-丁基溴吡啶离子溶液(3-MBP-dca)做前体，用煅烧法合成N-掺杂石墨烯纳米材料，并通过X射线衍射(XRD)、FI-IR、共振核磁等手段对其进行表征。实验结果表明，用这种方法进行掺杂得到的纳米材料是以五个碳原子和一个氮原子构成的六元环为基本组成结构的蜂窝晶格二维纳米材料，即N-掺杂石墨烯。
通过简单的超声操作，并以具有还原性的汉斯酯作为还原剂，在水溶液中将Pd催化剂负载到N-掺杂石墨烯中，操作结束后干燥即可得到黑色粉末物质。用XRD、HRTEM等手段对该黑色物质进行表征，表征结果显示金属Pd成功地负载到载体上，且以零价钯为主。
苯甲醛是药物、有机材料等物质的基本原料，用量需求很大，因此发展一套温和高效的苯甲醛制备体系成为许多研究人员的工作重点。纳米材料具有大的比表面积，制备纳米型催化剂可使催化剂与反应溶剂接触面积大幅增加，从而大大提高反应的效率。因此合成了N-掺杂石墨烯钯纳米催化剂，并将其用于苯甲醇的选择性催化氧化制备苯甲醛的反应中。实验条件优化结果表明，在催化剂用量为2％mmol，溶剂为对二甲苯，110℃常压氧气条件下，苯甲醇的转化率为95％，选择性高达100％。在这个优良的反应体系下，继续对苯甲醇衍生物进行底物拓展，也都得到了很好的产率。
本文通过直接改变石墨烯基本组成单位角度来改变整个纳米材料，使得N元素高度均匀地分散在石墨烯上，克服了以往通过电化学等方法破花石墨烯结构而得到掺杂石墨烯的方法，所得石墨烯材料结构更稳定，催化活性更强。另外，本文用氧气作为氧化剂，它对环境友好，并且来源广泛、价格低廉，不具有腐蚀性，降低了对生产设施的要求。因此，本文中所介绍的反应体系无论从反应本身的速率与产率角度，还是人类对于保护环境的要求角度，都具有很大实际应用价值。